廣州大氣降水中幾類典型污染物的化學(xué)組成、沉降能量及物質(zhì)來源分析.pdf

1、本研究采集廣州五山地區(qū)大氣濕沉降樣品作為研究目標(biāo)，對2005年3月至2006年2月的若干雨水樣品，通過濾膜過濾，分為溶解相和顆粒相分別進行分析。通過對其中主要離子化學(xué)成分、微量金屬元素以及多環(huán)芳烴和有機氯農(nóng)藥等典型無機和有機污染物的含量特征、沉降通量、季節(jié)變化及物質(zhì)來源等的探討，獲得以下結(jié)論及認(rèn)識：
　　 一、關(guān)于酸雨沉降：
　　 (1)廣州雨水化學(xué)組成，以SO42-、NO3-、Ca2+、和NH4+高含量為主要特征，其中

2、SO42-和NO3-為雨水主要酸性陰離子，而Ca2+和NH4+為主要堿性陽離子，并對雨水酸度起中和緩沖作用。四種主要離子的沉降通量也相對較高，年沉降通量分別為386767μeq/(m2.mon)、98299μeq/(m2.mon)、263367μeq/(m2.mon)、117516μeq/(m2.mon)。雨水基本特征和我國其它城市相似。廣州目前仍然存在酸雨問題，廣州雨水化學(xué)組成成分具有明顯的季節(jié)變化，酸雨主要集中于春夏雨季(4-8月)

3、，而秋冬旱季雨水少且酸度較低，和重慶及北京的季節(jié)變化情況相反。
　　 (2)雨水中的化學(xué)成分根據(jù)來源可劃分為以下幾大類：SO42-、NO3-主要來自于化石燃料的燃燒排放；NH4+主要來自于農(nóng)業(yè)活動及地面揚塵；絕大部分Na+、Cl-、部分Mg2+(26.6％-68.9％)和部分K+(＜10％)來自于海洋；Ca2+、F-、部分Mg2+、大部分K+來自于陸地和人為活動排放。Ca2+主要來自于堿性灰塵貢獻，但和SO42-、NO3-等均以

4、本地源為主，長遠(yuǎn)距離的沙漠和半干旱及其它地區(qū)的物質(zhì)輸送及海洋源貢獻較少。
　　 二、關(guān)于微量金屬元素：
　　 (1)廣州雨水中的微量金屬元素以高濃度Al、Fe、Zn為基本特征，以溶解相中分配為主。溶解相中Al、Fe、Zn沉降通量較高，年沉降通量分別為225960μg/(m2.yr)(不包括顆粒物相)、169495μg/(m2.yr)、325496μg/m2.yr)。物質(zhì)來源既有本地源，也受到中遠(yuǎn)距離物質(zhì)輸送疊加的影響。在

5、冬季月份典型人為排放的微量金屬元素如Zn、Pb、Cu等含量均很高，沉降通量分別為325g/(km2.yr)、31g/(km2.yr)和20g/(km2.yr)，珠江三角洲也面臨著潛在重金屬污染。
　　 (2)微量金屬元素根據(jù)來源可分為兩類。Al主要來自于陸地源，F(xiàn)e、Mn、U、Y有一部分來自于陸地源，而其它則主要來自于人為源排放。且因雨水酸度、降水量及微量金屬元素本身的化學(xué)性質(zhì)等不同，微量金屬元素在顆粒物相和溶解相之間分配產(chǎn)生分

6、異。
　　 三、關(guān)于稀土元素：
　　 (1)廣州雨水中的稀土元素濃度大致從輕稀土至重稀土元素遞減變化，旱季顆粒物相中含量分配較多，而在雨季則溶解相中分配較多。沉降通量LREEs＞MREEs＞HREEs。
　　 (2)廣州降水中REE組成，在雨季和旱季有較大差異。在旱季，降水中REE組成主要由陸地源物質(zhì)控制，而在雨季，可能更多的受人為污染因素的影響。
　　 四、關(guān)于多環(huán)芳烴：
　　 (1)廣州雨水中

7、的多環(huán)芳烴以高濃度低環(huán)類多環(huán)芳烴(3-4環(huán))為基本特征。低環(huán)類多環(huán)芳烴溶解相中分配較多，而高環(huán)類多環(huán)芳烴(5-6環(huán))則以顆粒物相分配為主。雨水中的多環(huán)芳烴含量具有干濕季節(jié)性變化，旱季含量高于雨季，尤其是顆粒物相多環(huán)芳烴表現(xiàn)顯著。而低環(huán)芳烴沉降通量均大于高環(huán)芳烴，分別為2009μg/(m2.yr)、894μg/(m2.yr)。濕沉降中多環(huán)芳烴含量相比國外其它一些城市和地區(qū)高出很多，并且也高出珠江水體中含量，相對于珠江水體中多環(huán)芳烴而言，廣

8、州濕沉降為其一個源。
　　 (2)廣州濕沉降中多環(huán)芳烴主要來源于化石燃料等有機質(zhì)的燃燒排放，直接來源于石油類的釋放為輔。多環(huán)芳烴物質(zhì)來源主要以本地來源為主，中遠(yuǎn)距離輸送較少。廣州旱季多環(huán)芳烴受到富集，亞洲冬季風(fēng)影響致使長時期干旱而使物質(zhì)易于累積是重要原因。
　　 五、關(guān)于有機氯農(nóng)藥：
　　 (1)廣州雨水中的有機氯農(nóng)藥以溶解相中高濃度β-HCH為基本特征，大氣中有機氯農(nóng)藥殘留主要為HCHs、DDTs和Endosu

9、lfans。沉降通量也以HCHs為主(19189 ng/(m2.yr))。有機氯農(nóng)藥主要分配于溶解相中，且有機氯農(nóng)藥含量相比國外一些城市濕沉降中含量要高，但低于廣州市區(qū)內(nèi)珠江水體中含量。
　　 (2)廣州濕沉降中有機氯農(nóng)藥主要來源于農(nóng)藥生產(chǎn)和使用過程中的釋放與殘留。并且HCHs及DDTs等農(nóng)藥仍對大氣中有所輸入。這與我國目前DDTs、HCHs、Endosulfans仍有生產(chǎn)和使用有關(guān)。
　　 (3)廣州降水中的溶解相有機