新型層狀超導(dǎo)體的研究.pdf

1、超導(dǎo)電性于1911年被發(fā)現(xiàn)后，作為重要的宏觀量子現(xiàn)象，一直是凝聚態(tài)物理中一個(gè)重要的研究領(lǐng)域。理論上，人們致力于揭示超導(dǎo)體的超導(dǎo)機(jī)制。BCS理論很好地解釋了常規(guī)超導(dǎo)的微觀機(jī)制，但是非常規(guī)超導(dǎo)體的出現(xiàn)給超導(dǎo)理論帶來(lái)了新的挑戰(zhàn)。實(shí)驗(yàn)上，人們通過(guò)化學(xué)摻雜、物理壓力和設(shè)計(jì)合成新的材料以不斷地探索新的超導(dǎo)體，一方面為研究超導(dǎo)微觀機(jī)制提供新的平臺(tái)，另一方面為實(shí)際應(yīng)用尋找具有更高轉(zhuǎn)變溫度的超導(dǎo)體。超導(dǎo)材料由元素超導(dǎo)體、合金超導(dǎo)體慢慢地發(fā)展為氧化物超導(dǎo)體

2、等具有較復(fù)雜晶體結(jié)構(gòu)的化合物。自銅氧化物超導(dǎo)和鐵基超導(dǎo)體相繼被發(fā)現(xiàn)以來(lái)，層狀超導(dǎo)體成為了人們研究的熱點(diǎn)。從晶體結(jié)構(gòu)上分析，這些層狀材料一般由負(fù)責(zé)超導(dǎo)電性的“活性層”和其他可以進(jìn)行化學(xué)摻雜引入載流子的“載流子庫(kù)層”在晶體c方向堆疊而成;從物理性質(zhì)上分析，這些層狀超導(dǎo)體都存在所謂的母體化合物，一般來(lái)說(shuō)母體化合物是反鐵磁的半導(dǎo)體或半金屬，通過(guò)化學(xué)摻雜或物理壓力來(lái)引發(fā)超導(dǎo)電性。由此，尋找適合的超導(dǎo)母體材料進(jìn)行化學(xué)摻雜研究和設(shè)計(jì)合成包含“活性層”

3、的新材料是實(shí)驗(yàn)上探索新的超導(dǎo)體合理的途徑。本文的研究即因循這兩種可能的途徑來(lái)探索新的層狀超導(dǎo)材料。
　　LaMnAsO是與鐵基超導(dǎo)體母體化合物L(fēng)aFeAsO同構(gòu)的四元化合物，同時(shí)也是反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度高達(dá)317 K的莫特絕緣體。我們?cè)噲D以Sr部分替代La引入空穴載流子，期望將其變?yōu)榻饘賹?dǎo)電并抑制反鐵磁序，以銅氧化物與鐵基超導(dǎo)體的經(jīng)驗(yàn)，這樣極有可能引發(fā)超導(dǎo)電性。我們成功制備了多晶樣品La1-xSrxMnAsO(x=0，0.02，0.06

4、，0.08，0.1)，并進(jìn)一步測(cè)量其物性。結(jié)果表明，空穴摻雜的確使其導(dǎo)電發(fā)生絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變，但磁有序只受到了輕微的抑制，也未能在這個(gè)體系中觀察到超導(dǎo)電性。
　　迄今為止發(fā)現(xiàn)的鐵基超導(dǎo)體主要分為四大家族，之后又有一些體系被相繼發(fā)現(xiàn)。他們的超導(dǎo)活性層都是[Fe2As2]層，因此設(shè)計(jì)包含此類(lèi)二維層的化合物也是探索新超導(dǎo)體的捷徑。[Fe2As2]層具有一定“彈性”，能與多種二維層結(jié)合形成穩(wěn)定化合物。我們發(fā)現(xiàn)一類(lèi)[Ti2As2O]層具有與

5、[Fe2As2]層相近的晶胞參數(shù)，并且他們都能與Ba2+結(jié)合，在此基礎(chǔ)上我們?cè)O(shè)計(jì)了一種新的晶體結(jié)構(gòu)，并且合成了Ba2Ti2Fe2As4O這個(gè)新的化合物。電磁測(cè)量結(jié)果表明，Ba2Ti2Fe2As4O是一個(gè)無(wú)需化學(xué)摻雜而由二維層之間電荷轉(zhuǎn)移引發(fā)的具有21K轉(zhuǎn)變溫度的鐵基超導(dǎo)體。在這之后，我們又通過(guò)自助熔方法成功生長(zhǎng)了Ba2Ti2Fe2As4O單晶樣品并進(jìn)一步研究了其超導(dǎo)性質(zhì)。
　　鉍硫系超導(dǎo)體是新近發(fā)現(xiàn)的一類(lèi)包含[Bi2S4]層的二維

6、層狀材料。事實(shí)上[Bi2S4]層只是一類(lèi)二維層[MnXn+2](M=Pb，Bi;X=S，Se，Te) n=2的特例，這意味著可以設(shè)計(jì)包含[MnXn+2]層的化合物以探索新的超導(dǎo)體。在考慮晶格匹配和電價(jià)平衡后，我們?cè)O(shè)計(jì)并成功合成了包含[La2O2]層和[Pb2Bi2S6]層的化合物L(fēng)aPbBiS3O。物性研究表明LaPbBiS3O是一個(gè)窄帶半導(dǎo)體且具有良好的熱電性能。作為與LaBiS2O體系類(lèi)似的鉍硫系超導(dǎo)母體，一定的化學(xué)摻雜很可能在La