磁性鐵氧化物修飾的碳納米管去除水中紅霉素的研究.pdf

1、紅霉素（Erythromycin）屬于大環(huán)內(nèi)酯類抗生素，被大量用作人類藥物和獸藥，已在環(huán)境水體中檢測出。人體長期攝入含抗生素的水對身體有潛在危害。研究水中抗生素的去除方法日益得到關(guān)注。本課題以多壁碳納米管（MWCNTs）為基材，通過共沉淀法以磁性鐵氧化物修飾制備得到磁性鐵氧化物修飾的MWCNTs（簡稱磁性MWCNTs），用于吸附水中紅霉素，通過磁分離從水中回收再生，實現(xiàn)紅霉素的去除和吸附材料的循環(huán)使用。課題對磁性MWCNTs的制備條件進(jìn)

2、行了優(yōu)化，對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，考察了磁性MWCNTs去除紅霉素效果的影響因素，研究了磁性MWCNTs吸附紅霉素的動力學(xué)與熱力學(xué)，探討了超聲再生法和微波輻照再生法對磁性MWCNTs的再生效果。
　　實驗優(yōu)化磁性MWCNTs制備工藝條件，通過正交試驗得到影響磁性MWCNTs制備的主次因素順序為：MWCNTs/Fe3O4質(zhì)量比>反應(yīng)溫度>攪拌速度>陳化時間，最佳制備條件為MWCNTs/Fe3O4質(zhì)量比3:1，反應(yīng)溫度65℃，攪拌速度300

3、r/min和陳化時間30min。在紅霉素濃度為20mg/L，吸附材料投加量為0.5g/L，吸附時間30min，振蕩速度為200r/min時，磁性MWCNTs對紅霉素去除率為87.23％。磁性鐵氧化物修飾 MWCNTs后提高了紅霉素的去除效果。對磁性 MWCNTs進(jìn)行 X-射線衍射和傅里葉變換紅外光譜、比表面積與孔徑分布及振動樣品磁強(qiáng)計等測定，結(jié)果表明，磁性鐵氧化物已成功附著在MWCNTs表面，且呈現(xiàn)出良好的超順磁性，比表面積比MWCNT

4、s有所提高，達(dá)到256.7m2/g。
　　研究吸附材料投加量、紅霉素初始濃度、吸附時間、反應(yīng)溫度、振蕩速度、pH值和離子強(qiáng)度等因素對紅霉素去除效果的影響。結(jié)果表明，隨著磁性MWCNTs投加量的增加，紅霉素的去除率增大。紅霉素初始濃度與去除率呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)，與吸附量呈現(xiàn)正相關(guān)。吸附前10min內(nèi)，紅霉素的去除率隨時間延長而顯著提高，之后變化不大。磁性MWCNTs吸附紅霉素的去除率隨著溫度的升高而增大，當(dāng)溫度大于40oC后去除率趨于穩(wěn)定。

5、振蕩速度對紅霉素去除影響不大。堿性條件下，去除率隨pH值的提高略有增加。共存離子對紅霉素去除效果的影響顯著，影響順序大小為Mg2+>Ca2+>Na+。
　　動力學(xué)和熱力學(xué)研究表明，擬二級動力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫線可以很好地擬合磁性 MWCNTs吸附紅霉素的過程。通過阿倫尼烏斯方程計算吸附的活化能Ea=27.153kJ/mol，反映吸附是以物理吸附為主。由熱力學(xué)研究可知，?H為23.868kJ/mol，?S為92.95J

6、/(mol·K)和?G<0，說明磁性MWCNTs吸附紅霉素存在偶極鍵和氫鍵作用力，且吸附過程是熵驅(qū)動的自發(fā)吸熱過程。磁性鐵氧化物修飾MWCNTs后，紅霉素分子中的羰基官能團(tuán)與鐵氧化物形成配合物，從而提高M(jìn)WCNTs對紅霉素的去除效果。
　　超聲法對磁性MWCNTs再生結(jié)果表明，超聲溶劑量、超聲功率、超聲頻率、溶液溫度和溶液pH值等因素對再生效果影響不大，再生率基本維持在86.38%左右；超聲時間從5min增加至40min時，再生率