(Li1-xFex)OHFe1-ySe新高溫超導(dǎo)體相圖、大尺寸單晶生長與相關(guān)物性研究.pdf

1、2008年鐵基超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)引起了人們的極大關(guān)注，機(jī)理研究將推進(jìn)多帶關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)的研究，而應(yīng)用開發(fā)則有助于制備新的高強(qiáng)超導(dǎo)磁體，因此掀起了又一輪高溫超導(dǎo)研究的熱潮。在過去的近十年的時間里，該領(lǐng)域的科學(xué)研究取得了重要進(jìn)展。然而，一些重要科學(xué)問題尚待解決，比如鐵基超導(dǎo)體中的兩大家族鐵砷基和鐵硒基超導(dǎo)體，它們是否具有共同的高溫超導(dǎo)機(jī)制？鐵基超導(dǎo)體中各有序態(tài)的表現(xiàn)形式、行為規(guī)律及影響高溫超導(dǎo)電性的主要因素是什么？高質(zhì)量樣品的制備和重要實(shí)驗(yàn)工作的開

2、展是回答上述重要問題的關(guān)鍵。我們的研究工作就是基于上述考慮開展的。主要研究結(jié)果如下：
　?、勹F硒基新超導(dǎo)體(Li1-xFex)OHFe1-ySe物理相圖的建立。通過優(yōu)化水熱合成法，我們制備了從非超導(dǎo)到最佳超導(dǎo)的系列(Li1-xFex)OHFe1-ySe新超導(dǎo)體粉末樣品，首次建立了該新超導(dǎo)體的完整相圖：隨著 c軸的增大，體系依次出現(xiàn)非超導(dǎo)的類反鐵磁型自旋密度波（SDW）轉(zhuǎn)變和超導(dǎo)相變。一方面，磁性測量分析表明，非超導(dǎo)區(qū)域的類SDW的

3、轉(zhuǎn)變溫度為130 K左右，與ROFeAs(FeAs1111,R=稀土元素)母體SDW的轉(zhuǎn)變溫度（130-150 K）相當(dāng)，透射電子顯微鏡（TEM）結(jié)果也顯示非超導(dǎo)樣品具有與FeAs1111相同的簡單的四方結(jié)構(gòu)。另一方面，最佳超導(dǎo)中由√2×√2的超結(jié)構(gòu)主導(dǎo)，與KxFe2-ySe2(FeSe122)的超導(dǎo)相區(qū)里的超結(jié)構(gòu)相同。通過我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果首次將表觀物性相異的FeSe基和FeAs基超導(dǎo)體關(guān)聯(lián)起來，指出它們具有相似的電子相互作用背景，具有共

4、同的高溫超導(dǎo)物理機(jī)制。此外，我們也指出該新超導(dǎo)體系不存在FeSe122中的√5×√5的鐵空位有序絕緣相的困擾，為揭示鐵基高溫超導(dǎo)機(jī)制提供了一個相當(dāng)干凈的研究對象。
　　②大尺寸、高質(zhì)量(Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se超導(dǎo)單晶的生長及其二維性研究。應(yīng)用董曉莉研究員開發(fā)的離子交換技術(shù)，我們在國際上首次成功合成出大尺寸、高質(zhì)量(Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se超導(dǎo)單晶（Tc=42 K，尺寸大于10 mm）：

5、以容易生長的K0.8Fe1.6Se2(簡稱KFS245)絕緣單晶作為matrix晶體，選取合適水熱合成條件，使得KFS245的FeSe框架保留下來，以LiFeOH團(tuán)簇替換原matrix晶體中K離子，得到(Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se超導(dǎo)單晶，且其幾乎完全繼承matrix晶體的尺寸形貌。而且，該技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)對化學(xué)組分的有效調(diào)控。在此基礎(chǔ)上，通過精細(xì)磁性和電輸運(yùn)性質(zhì)的觀測分析，我們發(fā)現(xiàn)電子主導(dǎo)的電荷輸運(yùn)呈現(xiàn)高度二維性，在特

6、征溫度T*(=120 K)之下的正常態(tài)，磁化率及電阻率均表現(xiàn)出反常的線性溫度依賴關(guān)系。我們的結(jié)果表明，二維反鐵磁自旋漲落對超導(dǎo)電子配對至關(guān)重要。
　?、?Li1-xFex)OHFe1-ySe中Mn摻雜的探索及相關(guān)物性研究。應(yīng)用董曉莉研究員開發(fā)的離子交換（1-step）與離子釋放/引入（2-step）法，我們成功將錳摻入了(Li1-xFex)OHFe1-ySe系統(tǒng)。微區(qū)XRD，EDX和ICP-AES分析表明兩種方法均可以成功引入Mn

7、離子，且1-step方法引入的錳含量高于2-step法。磁化率及電阻測量表明，錳摻雜未顯著影響超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。同時，霍爾效應(yīng)測量表明該體系依然為電子主導(dǎo)，且錳摻雜顯著增加了載流子濃度。值得注意的是，錳摻雜使得霍爾效應(yīng)最低點(diǎn)所對應(yīng)的溫度T*（即空穴型載流子貢獻(xiàn)開始受抑制的特征溫度）從120 K下降到80 K以下，即Mn摻雜導(dǎo)致了空穴帶的演變。結(jié)合錳摻雜未顯著影響超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的實(shí)驗(yàn)事實(shí)，我們認(rèn)為體系中的空穴帶很可能與超導(dǎo)電性無直接關(guān)聯(lián)。我們的