有序分枝狀tio2復(fù)合納米棒陣列的制備及pec光解水制氫性能_第1頁
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1、 有序分枝狀 有序分枝狀 TiO2 復(fù)合納米棒陣列的制備及 復(fù)合納米棒陣列的制備及PEC 光解水制氫性能 光解水制氫性能 Highly Ordered TiO2 Branched Nanorod Array Composites for Photoelectrochemical (PEC) Water Splitting 學(xué)科專業(yè):化學(xué)工藝 研 究 生:蘇鳳莉 指導(dǎo)教師:馬新賓 教授 天津大學(xué)化工學(xué)院 二零一三年五月摘 要 太陽能光電

2、化學(xué)池(PEC)分解水制氫做為一種新型的制氫方法,真正實(shí)現(xiàn)了環(huán)境無污染且能源合理利用。TiO2 因其來源廣泛、耐腐蝕性好、價(jià)廉無毒,備受關(guān)注。然而,TiO2 的禁帶寬度為 3.2 eV,其光吸收范圍限制在紫外光區(qū)(僅占發(fā)光總能量的 4 %) ,因而 TiO2 作為光電陽極材料,難以高效利用太陽光,其光電效率很低。 一維納米結(jié)構(gòu) TiO2 相比于 TiO2 顆粒催化劑具有更優(yōu)良的電荷傳輸性能,而分枝狀 TiO2 納米棒(TiO2 BNRs

3、)陣列在 TiO2 納米棒(TiO2 NRs)陣列的基礎(chǔ)上又擁有更大的比表面積及優(yōu)越的光電催化活性。 本論文以 TiO2 BNRs 陣列這一結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ), 成功的采用半導(dǎo)體摻雜及貴金屬納米粒子修飾等手段擴(kuò)展了的光響應(yīng)范圍,使其具有優(yōu)越的可見光活性。 通過連續(xù)化學(xué)沉積的方法首次制備了 CdS 量子點(diǎn)(CdS QDs)敏化的 TiO2 BNRs(CdS/TiO2 BNRs)陣列結(jié)構(gòu),并將其作為光電陽極應(yīng)用于 PEC 光解水制氫中。研究表明,當(dāng)

4、 CdS QDs 敏化循化次數(shù)的增加到 9 次時(shí),CdS QDs 的尺寸為 5-10 nm。在模擬太陽光的照射下,光電流密度達(dá)到最大值為 3.98 mA/cm2(標(biāo)準(zhǔn)誤差為±0.1 mA/cm2),這是 TiO2 BNRs 的 4 倍,這遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于文獻(xiàn)中所報(bào)道的結(jié)果(相同的測(cè)試條件下) 。CdS/TiO2 BNRs 的 IPCE 值在紫外區(qū)達(dá)到了 55.3%,在450 nm, 475 nm和500 nm處光電轉(zhuǎn)化效率 (IPCE

5、) 值分別達(dá)到了17.9%, 12.3%,2.3%,這一結(jié)果有效的證明了 CdS QDs 敏化 TiO2 BNRs 使材料在可見光區(qū)具有很好的光催化活性。 通過光還原的方法成功的制備了可見光響應(yīng)的 Au 納米粒子修飾的 TiO2 BNRs,Au 納米粒子的尺寸為 6.5±0.5 nm。由于 Au 納米粒子的表面等離子共振效應(yīng),TiO2 BNRs 復(fù)合材料的可見光吸收性能得到了顯著的提高,在 534 nm 出現(xiàn)了 Au 納米粒子

6、的特征吸收峰。Au/TiO2 BNRs 復(fù)合材料的 PEC 活性測(cè)試中光電流-電壓特性相比于 TiO2 NRs 和 TiO2 BNRs 都有了顯著增強(qiáng)。Au/TiO2 BNRs光電陽極在 0V vs Ag/AgCl 的條件下,光電流密度達(dá)到最大值為 2.32 mA/cm2(標(biāo)準(zhǔn)誤差為±0.1 mA/cm2),這是 TiO2 BNRs 的 2 倍??梢姽鈼l件的瞬態(tài)電流-時(shí)間曲線表明,Au/TiO2 BNRs 的光電流密度達(dá)到了

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