雜多酸和氮摻雜氧化鈦光催化降解水中有機(jī)污染物的研究.pdf

1、化學(xué)環(huán)境污染嚴(yán)重影響人類的生存和經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展。因此,迫切需要開發(fā)高效、綠色和低成本的環(huán)保新技術(shù)。已有研究表明,光催化技術(shù)能利用太陽光和分子氧,在常溫常壓條件下,將有機(jī)污染物徹底礦化為CO2和相應(yīng)的無機(jī)離子。與常規(guī)催化技術(shù)相比,光催化技術(shù)具有廣闊的應(yīng)用前景,是一種綠色的環(huán)境治理技術(shù)。但是,該技術(shù)仍未得到大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用。因此,探索光催化機(jī)理、尋找高性能催化材料和提高光催化效率仍然是當(dāng)前光催化領(lǐng)域的重要任務(wù)。 本論文以環(huán)境中難

2、以降解的有機(jī)染料X3B、苯酚和致癌物Cr(VI)為目標(biāo)污染物,研究了雜多酸(POM)和氮摻雜TiO2(N-TiO2)的光催化活性及其影響因素。論文共分為四章,第一章介紹了半導(dǎo)體光催化的基本原理和研究進(jìn)展,重點(diǎn)放在N-TiO2的可見光光催化,第二章介紹了多酸化學(xué)和光催化研究的進(jìn)展。 第三章研究了活化溫度和氟離子對N-TiO2的紫外光和可見光活性的影響。通過XRD、XPS、固體紫外漫反射光譜和比表面積,研究了催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、摻雜

3、N存在狀態(tài)、光譜吸收等性質(zhì)。通過苯酚的光催化降解和ESR技術(shù),考察了催化劑的活性和反應(yīng)過程中的活性物種。結(jié)果表明,摻入的N以O(shè)-Ti-N形式存在,提高了銳鈦礦晶型的穩(wěn)定性。在苯酚光催化降解過程中,N-TiO2均具有紫外光和可見光活性,活化溫度影響很大,涉及-OH和超氧自由基。在懸浮液中加入氟離子,能夠顯著提高TiO2和N-TiO2在紫外區(qū)的光催化效率。 第四章是本文的重點(diǎn)。以H3PW12O40(PW)和H4SiW12O40(S

4、iW)為POM催化劑,以波長大于320nm的高壓氙燈為光源,研究了混合水溶液中X3B光致降解和Cr(Ⅵ)光致還原。結(jié)果表明,POM-X3B-Cr(Ⅵ)三元體系的反應(yīng)效率高于POM-X3B和POM-Cr(Ⅵ)二元體系,PW的光活性高于SiW,且X3B光降解和Cr(Ⅵ)光還原之間存在明顯的協(xié)同作用。通過考察各組分起始濃度以及N2、O2、H2O2和乙醇的影響,我們發(fā)現(xiàn),激發(fā)態(tài)POM與H2O反應(yīng)產(chǎn)生雜多藍(lán)POM和羥基自由基·OH是反應(yīng)的決速步驟