脈沖放電等離子體—流光光催化協(xié)同降解水中典型有機(jī)污染物.pdf

1、為了提高脈沖放電等離子體體系中有機(jī)物的降解效率，發(fā)揮脈沖放電流光在有機(jī)物降解過程中的作用，本研究將玻璃珠負(fù)載的TiO<,2>膜光催化劑放置于多針一板電極形式的氣液混合脈沖放電等離子體體系中，建立脈沖放電等離子體一流光光催化協(xié)同體系，利用脈沖放電流光誘導(dǎo)TiO<,2>的光催化活性，研究脈沖放電等離子體一流光光催化對(duì)有機(jī)物的協(xié)同降解效應(yīng)，并分析相關(guān)作用機(jī)理。研究結(jié)果如下： 1.脈沖放電等離子體體系中的流光可以誘導(dǎo)負(fù)載型TiO<,2

2、>的光催化活性，達(dá)到脈沖放電等離子體-流光光催化協(xié)同降解有機(jī)污染物的目的。在脈沖電壓峰值24 kV，電容4.0nF，脈沖頻率 50 Hz，電極間距15 mm，空氣鼓氣速率3 L/min，溶液初始電導(dǎo)率 100μs/cm，放電處理60 min 的條件下，100 mg/L 的苯酚溶液在脈沖放電等離子體-流光光催化協(xié)同體系中降解的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù)為 2.4×10<'-2> min<'-1>，而單獨(dú)脈沖放電等離子體體系中苯酚氧化的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)常

3、數(shù)為 1.0×10<'-2> min<'-1>，同比增加了1.4倍，相應(yīng)苯酚溶液的TOC去除率提高17.5％。 2.不同的載氣種類、溶液初始pH值和自由基捕收劑添加下，脈沖放電流光均能誘導(dǎo)反應(yīng)體系中負(fù)載型 TiO<,2>的光催化活性。在不同載氣種類、不同初始溶液pH值和添加不同濃度自由基捕收劑(碳酸鈉和正丁醇)的實(shí)驗(yàn)條件下，脈沖放電等離子體一流光光催化協(xié)同體系中苯酚氧化的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù)和能量效率(G<,50>值)均高于單獨(dú)脈

4、沖放電等離子體的作用結(jié)果。 3.脈沖放電流光可以誘導(dǎo) TiO<,2>光催化劑的光效應(yīng)。以空氣為載氣時(shí)，200-500 nm波長(zhǎng)范圍的脈沖流光輻射功率可由單獨(dú)脈沖放電等離子體體系中的6.45 mW提高到脈沖放電等離子體一流光光催化協(xié)同體系中的8.14 mW；以O(shè)<,2>為載氣時(shí)，則由5.38 mW提高到7.22 mW。 4.脈沖放電等離子體-流光光催化體系協(xié)同中有機(jī)物的礦化效果更高。脈沖放電等離子體一流光光催化協(xié)同體系

5、中苯酚降解過程中生成的主要中間產(chǎn)物(鄰苯二酚、對(duì)苯二酚和苯醌)的最大濃度較單獨(dú)脈沖放電等離子體體系中低，且各產(chǎn)物最大濃度出現(xiàn)的時(shí)間提前。 5．脈沖放電等離子體-流光光催化協(xié)同體系中，可以通過脈沖放電流光對(duì)TiO<,2>光催化活性的誘導(dǎo)作用產(chǎn)生較多的氧化性物種(H<,2>O<,2>、·OH和·O)，完成對(duì)有機(jī)污染物的協(xié)同降解作用。脈沖放電等離子體一流光光催化協(xié)同體系中生成的·OH和·0的發(fā)射光譜強(qiáng)度高于單獨(dú)脈沖放電等離子體體系中