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文檔簡介
1、電化學還原技術通常依靠電極電子得失發(fā)揮還原作用,該技術無需添加額外還原試劑、污泥產(chǎn)量相對較少的潔凈處理過程使其對生態(tài)環(huán)境的影響較小,因而已逐漸發(fā)展成為具有強大競爭力和應用前景的水處理方法之一。電化學還原技術也可應用于含Cr(VI)廢水的處理過程,但其還原過程較慢的反應動力響應、較高的電流效率和能耗問題等均大大限制了該方法在廢水處理方面的實際應用和推廣。因此,采取有效手段在Cr(VI)的電化學還原過程中提高其相應的還原動力學反應速率以改善
2、上述問題至關重要。
本研究以通過電化學聚合法制備的硫酸-甘氨酸共摻雜聚苯胺修飾的網(wǎng)狀玻璃碳(RVC/PANI-SA-GLY)電極作為電解槽陰極,成功構建了一個新穎的吸附-電化學還原體系以加快Cr(VI)的去除過程。本研究首先通過響應面法探尋了新型摻雜劑甘氨酸存在條件下的最優(yōu)化聚苯胺聚合條件組成;之后在以硫酸摻雜聚苯胺修飾的網(wǎng)狀玻璃碳(RVC/PANI-SA)電極、RVC電極為對比實驗組的基礎上,探究了電勢、Cr(VI)初始濃度
3、、初始pH和電流密度對RVC/PANI-SA-GLY電極電化學還原Cr(VI)過程的影響規(guī)律;通過傅里葉紅外光譜及能譜分析技術對RVC/PANI-SA-GLY電極去除Cr(VI)的吸附-還原機理進行了驗證和闡述;最后本研究對RVC/PANI-SA-GLY電極的電化學穩(wěn)定性及可循環(huán)利用性能進行了評估。
實驗結果表明:最優(yōu)化劑量甘氨酸的加入不僅能最大程度提高共摻雜聚苯胺的電化學聚合速度,同時在理論及實際過程中均一定程度上實現(xiàn)了甘氨
4、酸對Cr(VI)陰離子吸附作用的最大化利用而提高了Cr(VI)的最終去除效率,CCD優(yōu)化設計獲得的最優(yōu)化聚合條件為苯胺、硫酸、甘氨酸濃度分別為0.2 mol/L、0.85 mol/L、0.93 mol/L;RVC/PANI-SA-GLY電極在Cr(VI)的電化學還原過程中展現(xiàn)出比RVC/PANI-SA電極和RVC電極更快的還原反應速率,而在與RVC/PANI-SA電極相比時RVC/PANI-SA-GLY電極上所摻雜甘氨酸的吸附作用更得以
5、凸顯,該作用對Cr(VI)去除效率的提高在更負電勢、較低Cr(VI)初始濃度(5 mg/L、10 mg/L)、非極酸溶液中(初始pH=2、3)及更高電流密度條件下尤為明顯,最佳情況下(E=-0.8V,C0=10 mg/L,pH=2,t=900s)可取得高出RVC/PANI-SA電極7.84%的Cr(VI)去除效率并實現(xiàn)廢水中Cr(VI)的完全去除;在較負的應用電勢下(-0.6 V、-0.8 V),RVC/PANI-SA-GLY電極可相對
6、大幅地提高Cr(VI)電化學還原過程的電流效率;傅里葉紅外光譜及能譜分析結果揭示了RVC/PANI-SA-GLY電極潛在的吸附-還原機理,該機理可能與電極上甘氨酸質子化的氨基集團對HCrO4-的吸附作用有關,是導致更快還原反應速率產(chǎn)生的主要原因;RVC/PANI-SA-GLY電極的電化學穩(wěn)定性相對令人滿意,將其進行重復利用具有較高的可行性。
RVC/PANI-SA-GLY電極處理廢水過程的治理時間短、電流效率高等優(yōu)勢使其在含
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