竹活性炭負(fù)載催化劑UV-VIS光降解甲醛的研究.pdf

1、吸附技術(shù)與光催化技術(shù)在甲醛水污染治理方面均表現(xiàn)出各自的優(yōu)勢(shì)，但二者又存在不足之處。本論文利用竹活性炭(BAC)的強(qiáng)吸附性和二氧化鈦（TiO2）的光催化氧化性二者的協(xié)同作用，對(duì)水溶液中的甲醛進(jìn)行處理。在綜述國(guó)內(nèi)外研究的基礎(chǔ)上，采用溶膠-凝膠法制備TiO2溶膠，采用浸漬法將TiO2負(fù)載于竹活性炭的表面，研制了一種以竹活性炭為基質(zhì)負(fù)載 TiO2的復(fù)合紫外光催化劑（TiO2/BAC），同時(shí)制備了鉑、氮共摻雜的可見光響應(yīng)型催化劑（Pt/N/TiO

2、2/BAC），并考察二者對(duì)水溶液中甲醛的光催化處理效果。主要內(nèi)容和研究成果歸納如下：
　　1、BAC以及TiO2/BAC的制備。以竹子為原料，通過磷酸活化法制備不同孔徑和比表面積的系列竹活性炭(BAC)作為載體。通過溶膠-凝膠法制備TiO2/BAC，并用其降解水溶液中的甲醛。結(jié)果表明，竹活性炭吸附和TiO2光催化降解的協(xié)同效應(yīng)使TiO2/BAC光催化劑對(duì)水溶液中甲醛的處理效率顯著提高，其去除效果明顯優(yōu)于單一BAC、單一TiO2以及

3、二者的混合物（按照復(fù)合催化劑中二者的比例進(jìn)行混合）。對(duì)制備得到的光催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征，N2吸附結(jié)果表明TiO2的負(fù)載使得活性炭的比表面積、孔容都有一定的減少；SEM分析表明TiO2在活性炭表面的負(fù)載是雜亂無章狀的；XRD分析表明制備所得催化劑晶型為銳鈦礦型，并且活性炭的添加使TiO2晶粒粒徑有所減小；FT-IR分析顯示TiO2在活性炭表面負(fù)載是通過化學(xué)鍵(Ti-O-C)的形式結(jié)合。
　　2、光催化劑TiO2/BAC的催化活性研究。

4、研究了活性炭性質(zhì)、光源、預(yù)吸附時(shí)間、催化劑添加量、甲醛溶液初始濃度及pH值等對(duì)光催化劑催化活性的影響，并考察了催化劑的重復(fù)使用性以及分離性能。實(shí)驗(yàn)表明：比表面積較大，孔徑分布適合（平均孔徑位于2-3nm之間）的竹活性炭為載體，制備得到的復(fù)合光催化劑活性較高；TiO2光催化降解反應(yīng)在紫外光下響應(yīng)，并且降解效率隨紫外光強(qiáng)增大而增加；適當(dāng)?shù)念A(yù)吸附時(shí)間可以促進(jìn)光催化反應(yīng)進(jìn)行，更好地發(fā)揮吸附與光催化的協(xié)同作用；對(duì)pH值的考察表明，溶液中H+、OH

5、-離子的增加均有利于甲醛降解率的提高；催化劑的添加量為1.0 g，甲醛初始濃度為5 mg·L-1，TiO2負(fù)載兩次時(shí)，光催化反應(yīng)持續(xù)480 min后，甲醛降解率最高可以達(dá)到95％以上；實(shí)驗(yàn)制備得到的負(fù)載型光催化劑TiO2/BAC具有良好的重復(fù)使用性，重復(fù)使用4次后降解率仍大于90%，并且易于分離；動(dòng)力學(xué)研究表明TiO2/BAC紫外光催化去除水溶液中甲醛的反應(yīng)符合朗格繆爾－欣伍動(dòng)力學(xué)方程，為一級(jí)反應(yīng)。
　　3、Pt/N/TiO2/B

6、AC的制備與表征。SEM分析顯示Pt、N共摻雜有利于TiO2在活性炭表面分散。XRD分析表明，N、Pt的摻雜不會(huì)改變TiO2的晶型類型，N摻雜可以抑制TiO2由銳鈦礦相向金紅石晶相的轉(zhuǎn)變，同時(shí)有助于減少TiO2的團(tuán)聚，Pt的摻雜對(duì)催化劑晶粒粒徑影響不明顯。FT-IR分析結(jié)果表明催化劑表面生成了Ti-O-N化學(xué)鍵。XPS分析表明，N、Pt通過化學(xué)鍵與TiO2相結(jié)合，部分N原子可能在熱處理過程中進(jìn)入了TiO2晶格，Pt摻雜在催化劑表面形成了

7、聚集電子中心 Pt0，Pt0也是表面活性位；O1s的XPS譜圖擬合峰說明有氧空位存在。UV-Vis分析結(jié)果表明：N的摻雜可拓寬TiO2的光吸收范圍；Pt的摻雜使TiO2光催化活性增強(qiáng)。
　　4、Pt/N/TiO2/BAC的可見光催化活性考察?？疾炝藫诫s對(duì)活性炭吸附性能的影響以及熱處理溫度、Pt摻雜量等對(duì)其光催化活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：Pt、N的摻雜使活性炭吸附能力下降；Pt、N共摻雜有利于將TiO2/BAC光催化的響應(yīng)范圍擴(kuò)展到