燃煤細(xì)微顆粒物的模態(tài)識(shí)別及其形成機(jī)理.pdf

1、顆粒物(Particulate Matter，PM)是我國(guó)城市空氣的首要污染物，對(duì)人體健康和生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重危害。燃煤過程是大氣顆粒物的重要來源，其貢獻(xiàn)已超過33％，對(duì)燃煤顆粒物的深入研究是進(jìn)行顆粒物危害評(píng)價(jià)、法規(guī)制定和有效控制的重要基礎(chǔ)。國(guó)內(nèi)外學(xué)者雖然在此方面已經(jīng)開展了大量研究，取得了較大進(jìn)展，但是相關(guān)理論還遠(yuǎn)未完善。一方面，傳統(tǒng)的基于質(zhì)量或體積粒徑分布的顆粒物模態(tài)識(shí)別方法往往不能有效識(shí)別顆粒物中間模態(tài)，并且不能準(zhǔn)確定義各模態(tài)的粒徑

2、范圍，因此難以深入揭示顆粒物的形成機(jī)理，而且常常存在研究結(jié)果不一致的情況；另一方面，由于常用體分析(bulk analysis)技術(shù)的局限性，對(duì)燃煤顆粒物形成機(jī)理的大多數(shù)研究都還只能停留在定性的層面，因此阻礙了認(rèn)知水平的提高。
　　 本論文研究的主要目標(biāo)在于開發(fā)更為有效的顆粒物模態(tài)識(shí)別方法，驗(yàn)證燃煤顆粒物三模態(tài)分布的合理性，并基于此顆粒物模態(tài)識(shí)別方法，對(duì)各模態(tài)(尤其是中間模態(tài))顆粒物的形成機(jī)理及其影響因素進(jìn)行定性揭示；同時(shí)，利用

3、逐粒統(tǒng)計(jì)分析技術(shù)對(duì)顆粒物的形成機(jī)理進(jìn)行更深入的定量揭示，從而為燃煤顆粒物控制技術(shù)的研究與開發(fā)奠定基礎(chǔ)。本論文取得的主要研究成果包括：
　　 (1)提出了全新的基于Al元素粒徑分布的顆粒物模態(tài)識(shí)別方法，利用該方法對(duì)實(shí)驗(yàn)室沉降爐和電廠鍋爐燃煤顆粒物的形成模態(tài)進(jìn)行了研究，證明燃煤顆粒物實(shí)際上均呈三模態(tài)(超細(xì)模態(tài)、中間模態(tài)和粗模態(tài))分布，而非傳統(tǒng)的雙模態(tài)(超細(xì)模態(tài)和粗模態(tài))分布。研究表明，基于Al元素粒徑分布的顆粒物模態(tài)識(shí)別方法不僅能

4、有效識(shí)別顆粒物模態(tài)的數(shù)目，而且能更為準(zhǔn)確地定義各模態(tài)的粒徑范圍，比傳統(tǒng)的基于質(zhì)量或體積粒徑分布的顆粒物模態(tài)識(shí)別方法更為合理有效，因此具有十分重要的理論價(jià)值。
　　 (2)利用基于Al元素粒徑分布的顆粒物模態(tài)識(shí)別方法對(duì)各模態(tài)顆粒物的形成機(jī)理進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，燃煤顆粒物超細(xì)模態(tài)和粗模態(tài)的形成可用已有的理論進(jìn)行解釋，即超細(xì)模態(tài)主要由無機(jī)物的氣化-凝結(jié)形成，粗模態(tài)主要是熔融礦物聚合的結(jié)果，而對(duì)中間模態(tài)的形成還沒有現(xiàn)成的理論。本論文

5、根據(jù)中間模態(tài)顆粒物中Al元素的分布規(guī)律，首次提出氣態(tài)組分在細(xì)小殘灰顆粒上的異相冷凝/反應(yīng)是其主要形成機(jī)理；并通過系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究深入揭示了煤粒破碎、煤中細(xì)小顆粒以及外在礦物顆粒的燃燒轉(zhuǎn)化在中間模態(tài)顆粒物形成中的重要作用，不僅提升了對(duì)PM2.5形成機(jī)理的認(rèn)識(shí)，而且有助于PM2.5控制技術(shù)的研究與開發(fā)。
　　 (3)鑒于傳統(tǒng)的基于質(zhì)量或體積粒徑分布的顆粒物模態(tài)識(shí)別方法往往不能有效識(shí)別顆粒物中間模態(tài)、不能準(zhǔn)確定義各模態(tài)粒徑范圍，利用基

6、于Al元素粒徑分布的顆粒物模態(tài)識(shí)別方法對(duì)顆粒物三模態(tài)進(jìn)行了詳細(xì)表征，準(zhǔn)確定義了各模態(tài)的粒徑范圍；并在此基礎(chǔ)上，系統(tǒng)、深入地揭示了燃燒溫度、氧含量和煤粉粒徑對(duì)超細(xì)模態(tài)、中間模態(tài)、PM2.5和PM10生成的影響規(guī)律，對(duì)于燃燒過程中顆粒物生成的預(yù)測(cè)具有重要的參考價(jià)值。
　　 (4)針對(duì)傳統(tǒng)體分析技術(shù)難以開展定量研究的局限性，利用逐粒統(tǒng)計(jì)分析技術(shù)(即CCSEM技術(shù))對(duì)礦物分布、轉(zhuǎn)化行為以及顆粒物的形成機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)、定量揭示。研究表明