含Sn水滑石基材料對有機(jī)廢水污染物的光催化降解性能.pdf

1、工業(yè)化進(jìn)程的加快，使排放的有機(jī)廢水污染物日益增加，給生態(tài)環(huán)境造成了巨大的威脅。因此，對有機(jī)廢水污染物的有效處理已經(jīng)引起了人們的高度重視。傳統(tǒng)的半導(dǎo)體材料雖有一定的光催化性能，但其僅能利用太陽光中的紫外光區(qū)，量子產(chǎn)率低，且穩(wěn)定性差，不利于拓展應(yīng)用。本論文基于水滑石材料的特殊構(gòu)造，一方面，成功將Sn合入層板中，得到含Sn的水滑石光催化材料；另一方面，引入過渡金屬氧化物CeO2與ZnSn-LDHs前驅(qū)體進(jìn)行復(fù)合，而后經(jīng)焙燒得多金屬氧化物復(fù)合的

2、光催化材料。同時，以含Sn的水滑石和多金屬氧化物的復(fù)合物為光催化劑，擇優(yōu)選擇了多種具有代表性的有機(jī)物(對氯苯酚、亞甲基藍(lán)、甲基橙和羅丹明B)為降解對象，研究了材料的光催化性能；并利用液-質(zhì)聯(lián)用、氣-質(zhì)聯(lián)用和密度泛函理論計算推斷了光催化反應(yīng)路徑。
　　綜上所述，本論文主要的研究內(nèi)容和結(jié)論如下：
　　(1)采用共沉淀法和濕法浸漬法合成了兩種類型的含Sn水滑石包括ZnSn-LDHs和SnO2/ZnAl-LDHs，以及作對比的ZnA

3、l-LDHs，通過X射線粉末衍射(XRD)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、比表面積測量(BET)等技術(shù)對樣品進(jìn)行分析表征。以可見光催化降解對氯苯酚(4-CP)為模型，詳細(xì)研究了不同類型含Sn水滑石的光催化活性。結(jié)果表明：ZnSn-LDHs具有窄的禁帶寬度和高比表面積等有利因素，在可見光照射下，表現(xiàn)出更高的光催化活性，對4-CP的降解率達(dá)到92.4％(去除量34.6mg/g)。此外，光催化降解機(jī)理的研究表明，該降解反應(yīng)的中間產(chǎn)物主要是對

4、苯二酚和4-氯鄰苯二酚。
　　(2)以不同量CeO2復(fù)合的ZnSn-LDHs為基體，經(jīng)不同溫度焙燒得到光催化活性較高的CeO2/ZnO/SnO2復(fù)合氧化物。對材料進(jìn)行了X射線粉末衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)和紫外-可見漫反射圖譜(UV-Vis DRS)等分析表征，并聯(lián)合密度泛函理論(DFT)對樣品的態(tài)密度進(jìn)行了計算。以甲基橙(MO)和亞甲基藍(lán)(MB)的混合溶液(CMO:CMB=1:1)為目標(biāo)降解物，探究了CeO2含量和

5、焙燒溫度對材料光催化性能的影響。結(jié)果表明：隨著CeO2含量和焙燒溫度的增加，復(fù)合氧化物對MO和MB的去除率也增加。當(dāng)CeO2含量為20%，焙燒溫度為700℃時，復(fù)合氧化物呈現(xiàn)出最高的光催化活性，對MO和MB的降解率均高達(dá)95%以上。同時，結(jié)合實驗檢測結(jié)果和理論計算，推測了混合染料中MO和MB可能的降解路徑。
　　(3)以CeO2含量為20%，焙燒溫度為700℃時的CeO2/ZnO/SnO2復(fù)合氧化物為光催化材料，進(jìn)一步用于降解羅丹

6、明B(RhB)和亞甲基藍(lán)(MB)混合染料溶液(CRhB:CMB=3:1)的研究，并詳細(xì)探討了催化劑用量、初始pH值、反應(yīng)溫度等因素對材料光催化性能的影響。復(fù)合材料的晶型、表面形貌和光學(xué)特性分別由 X射線粉末衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)和紫外-可見漫反射圖譜(UV-Vis DRS)進(jìn)行表征。由實驗結(jié)果得：在CeO2/ZnO/SnO2用量為30mg，溶液初始pH值6.09，反應(yīng)溫度35℃，RhB初始濃度12mg/L，MB初始濃度