燃煤煙氣脫硝的本征動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、中國的氮氧化合物(NOx)污染問題嚴(yán)重，對(duì)NOx進(jìn)行控制是大勢所趨。氨氣選擇性催化還原法是目前脫硝最有效且應(yīng)用最廣的技術(shù)，催化劑的選擇是其工藝核心。以廉價(jià)、熱穩(wěn)定性高的蜂窩堇青石為載體，涂敷γ-Al2O3后擔(dān)載CuO，可以形成在623～723K具有較高煙氣脫硝活性的新型蜂窩催化劑。
　　 本實(shí)驗(yàn)通過等體積浸漬法制備了顆粒狀堇青石基CuO/γ-Al2O3催化劑，其中第二載體γ-Al2O3的涂覆的值的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5％，并用多種表征手段

2、來描述催化劑，預(yù)硫化后的催化劑在管式固定床反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行脫硝實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)證明，當(dāng)CuO的擔(dān)載量為1.5％時(shí)，催化劑的脫硝活性最好；當(dāng)顆粒直徑為80～100目，質(zhì)量空速為0.056 m3·h-1·g-1的條件下，消除了內(nèi)外擴(kuò)散的影響。
　　 本文重點(diǎn)研究了溫度在593K～693K之間，NH3選擇性催化還原NO的本征動(dòng)力學(xué)方程。當(dāng)氨氣過量時(shí)，脫硝反應(yīng)可看作一級(jí)反應(yīng)，活化能Ea=94.0 kJ·mol-1，指前因子A=3.39×108 c

3、m3·g-1·s-1；當(dāng)NH3量不足時(shí)，根據(jù)Elay-Rideal機(jī)理和Langmuir Hinshelwood Hougen Watson理論，假設(shè)反應(yīng)速率與NO氣相濃度和吸附的NH3覆蓋催化劑表面分?jǐn)?shù)成正比，確定Elay-Rideal機(jī)理模型，得到活化能Ea=105.8kJ·mol-1，指前因子A=2.94×109cm3·g-1·s-1，吸附熱△Hads=87.9 kJ/mol，吸附指前因子Aads=9.244 cm3·g-1·s-