水蒸氣及粉塵對(duì)鈰改性半焦脫除單質(zhì)汞的影響研究.pdf

1、單質(zhì)汞是一種重金屬污染物，其持久性、生物蓄積性和毒性，對(duì)人類(lèi)造成了巨大的危害，固體吸附劑被廣泛用于去除煙氣及煤氣中的單質(zhì)汞。煙氣及煤氣中含有粉塵和水蒸氣，粉塵在固體吸附劑表面沉積聚集影響吸附劑的脫汞效果，而且吸附劑也普遍存在遇水失活問(wèn)題。因此深入探究水蒸氣失活機(jī)理及粉塵化學(xué)組成對(duì)吸附劑脫汞性能影響意義重大。本研究以半焦(SC)為載體，采用浸漬法制備了Ce/SC吸附劑，研究水蒸氣和粉塵對(duì)其脫除單質(zhì)汞的影響。
　　首先，考察水蒸濃度和

2、吸附溫度對(duì)Ce/SC吸附Hg0的影響。結(jié)果表明，水蒸氣對(duì)吸附劑Ce/SC的活性有明顯的抑制作用，當(dāng)水蒸氣濃度由0％提高到10%時(shí)，單質(zhì)汞的吸附效率由94%逐漸下降至60%；而在10% H2O氣氛下，溫度(100~320℃)對(duì)吸附效率的影響不大。對(duì)比實(shí)驗(yàn)說(shuō)明導(dǎo)致Ce/SC失活的原因是由其表面的活性組分氧化鈰遇水失活導(dǎo)致的。BET、XRD表征結(jié)果說(shuō)明水蒸氣對(duì)吸附劑Ce/SC的比表面積、晶相、孔容等影響不大；FT-IR、H2-TPR、XPS等

3、表征結(jié)果說(shuō)明，水分子在 CeO2表面能發(fā)生解離，部分晶格氧轉(zhuǎn)化成 Ce–OH。DFT模擬計(jì)算結(jié)果說(shuō)明水分子在完整及氧缺陷的CeO2(111)的表面都能解離生成OH自由基和H原子，且在氧缺陷的表面更容易發(fā)生解離；H原子與表面晶格氧結(jié)合生成Ce–OH。在完整的CeO2表面，OH自由基與Ce原子直接結(jié)合并形成Ce–OH羥基基團(tuán)，而在氧缺陷的CeO2表面，OH自由基依靠范德華力占據(jù)氧空位。Ce–OH羥基基團(tuán)的生成減少了氧化鈰表面晶格氧的含量從而

4、導(dǎo)致單質(zhì)汞的吸附效率下降。
　　其次，研究在無(wú)水蒸氣情況下粉塵對(duì)吸附劑Ce/SC脫汞性能的影響。結(jié)果表明，向1.00 g Ce/SC吸附劑混入0.50 g模擬粉塵對(duì)單質(zhì)汞的吸附性能影響不大，脫汞效率仍維持在94%左右；分別向1.00 g Ce/SC吸附劑中混入模擬粉塵中的5種金屬氧化物各0.50 g，脫汞效率也未出現(xiàn)明顯變化，說(shuō)明粉塵單獨(dú)存在時(shí)對(duì)Ce/SC脫汞性能影響較微弱。
　　最后，探討了水蒸氣及粉塵同時(shí)存在的情況下Ce

5、/SC的吸附性能。結(jié)果表明，當(dāng)水蒸氣和粉塵同時(shí)存在時(shí)，Ce/SC的脫汞效率雖然有所降低，但是其降低幅度遠(yuǎn)低于水蒸氣單獨(dú)作用時(shí)的情況；Fe2O3在此過(guò)程中起到重要作用。進(jìn)而探究吸附溫度、Fe2O3晶型、水蒸氣濃度對(duì)Hg0脫除的影響。結(jié)果表明，水蒸氣的存在有利于α-Fe2O3和γ-Fe2O3對(duì)單質(zhì)汞的脫除，在260℃，γ-Fe2O3吸附Hg0的性能明顯優(yōu)于α-Fe2O3；升高吸附溫度(150~260℃)α-Fe2O3吸附 Hg0效率由30%