基于鐵酸鹽尖晶石的硫酸根自由基氧化體系在降解喹啉中的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、喹啉在制藥、印染、化工等行業(yè)普遍存在,是一種非常重要的精細(xì)化工原料。然而,如果將其釋放到環(huán)境中,對(duì)動(dòng)植物均會(huì)造成嚴(yán)重的毒害作用。在煤氣化廢水中,喹啉類化合物濃度可達(dá)40 mg/L以上,是僅次于苯酚類的第二大污染物。因其有毒有害、生物抑制性強(qiáng),傳統(tǒng)生化處理法無法對(duì)廢水中存在的喹啉實(shí)現(xiàn)有效降解,因此,使用高級(jí)氧化法成為處理此類廢水的發(fā)展趨勢。在高級(jí)氧化法中,硫酸根自由基氧化體系因其具有氧化性強(qiáng)、氧化速率快、pH適用范圍廣、選擇性低等特點(diǎn)逐漸

2、脫穎而出。目前,關(guān)于硫酸根自由基的研究主要集中在高效催化劑的制備、催化劑的可回收性和重復(fù)利用率的提高、催化機(jī)理的揭示等方面。在此背景下,本研究提出使用非均相硫酸根自由基體系降解喹啉的思路。具體研究內(nèi)容包括:磁性尖晶石催化劑的制備、表征及催化活性評(píng)價(jià);提高催化劑穩(wěn)定性及可重復(fù)利用率的研究;催化機(jī)理研究;在降解喹啉時(shí)的效能的研究。
  研究結(jié)果表明,使用溶膠凝膠法制備的MFe2O4(M=Co、Mn、Cu、Zn)四種催化劑中,鐵酸錳的催

3、化效果最好。在煅燒溫度為350℃時(shí),生成的鐵酸錳結(jié)晶完整,粒徑較小,表現(xiàn)出很好的催化效果與穩(wěn)定性。在鐵酸錳尖晶石的硫酸根自由基氧化體系中,降解甲基橙的最佳的反應(yīng)條件為:催化劑投加量1g/L、K2S2O8投加量為1g/L,此時(shí)甲基橙的降解率在90min時(shí)達(dá)到了87.53%。催化劑的重復(fù)利用率表現(xiàn)優(yōu)越,重復(fù)使用8次后甲基橙的降解率仍然在80%以上。另外,催化劑溶出率與催化效果有一定的相關(guān)性。通過競爭動(dòng)力學(xué)的方法對(duì)所生成的自由基進(jìn)行定性分析,

4、發(fā)現(xiàn)在鐵酸鹽尖晶石的硫酸根自由基氧化體系中,SO4·-起著主導(dǎo)的作用,·OH次之。使用紫外-可見光全波長掃描來分析甲基橙的降解過程,發(fā)現(xiàn)甲基橙中的大共軛體-N=N-在反應(yīng)的過程中發(fā)生斷裂,溶液脫色,并且甲基橙中的苯環(huán)也被SO4-攻擊,生成了小分子化合物。在降解喹啉的實(shí)驗(yàn)中,最優(yōu)的反應(yīng)參數(shù)為:pH=7,K2S2O8的投加量為5g/L,催化劑的投加量為1g/L,室溫。此時(shí),在反應(yīng)時(shí)間為60min條件下,喹啉的COD去除率可穩(wěn)定達(dá)到了83.5

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