三峽庫區(qū)消落帶土壤中硫酸鹽還原菌對汞甲基化作用的研究.pdf

1、汞（Hg）是一種普遍存在的有毒重金屬，其劇毒形式-甲基汞（MeHg），是一種強親脂性、高神經(jīng)毒性的有機汞化合物，可以在生物體內(nèi)富集積累，進而通過食物鏈進入人體，具有極大危害性。生物和非生物因素都可以使環(huán)境中的無機汞發(fā)生甲基化，其中微生物對環(huán)境中甲基汞的含量起著至關重要的作用。研究表明，汞的甲基化作用主要發(fā)生在厭氧環(huán)境下，產(chǎn)甲烷菌（methanogenus）、硫酸鹽還原菌（sulfate-reducing bacteria，SRB）和鐵還

2、原菌（dissimilation iron-reducing bacteria，F(xiàn)eRB）中均發(fā)現(xiàn)有能使汞甲基化的菌株，其中SRB被認為是水庫等環(huán)境中最主要的汞甲基化因子。
　　三峽水庫是我國最大的年調節(jié)型水庫，其季節(jié)性蓄水、放水過程形成一個垂直高度30 m，面積為350 k m2的水庫消落帶，是一個典型的“汞敏感生態(tài)系統(tǒng)”。一方面庫區(qū)被淹沒土壤和植物主動或被動的將汞釋放到水庫生態(tài)系統(tǒng)中，同時土壤有機質和植物腐解釋放的大量營養(yǎng)物質

3、，為微生物提供豐富食物來源，使厭氧生長的SRB等細菌大量生長，促進無機汞向甲基汞轉化。目前對三峽庫區(qū)汞的環(huán)境化學特征研究主要集中在土壤、水體以及魚體汞的基礎含量調查，甲基化特征以及汞的遷移轉化方向，對其中與汞甲基化相關的微生物種類、生物汞甲基化過程及其影響因素的研究比較缺乏。本研究基于此，設計室內(nèi)模擬試驗:以接入汞甲基化模式菌株Desulfovibrio africanus(D. africanus，DSM-2603)，接入量104cf

4、u·g-1的滅菌消落帶土壤為研究對象，設計三個汞濃度梯度（0、1、5 mg·kg-1Hg），對S RB在不同汞濃度下對汞的釋放和甲基化的影響進行研究（接菌試驗）;以未滅菌原土為研究對象，設計三個汞濃度水平，對三峽庫區(qū)消落帶土壤淹水過程中汞的釋放和甲基化、S RB數(shù)量以及甲基化過程影響因素進行研究（原土試驗）。主要結果如下：
　?。?）接菌試驗中，未接菌處理（CK）THg、MeHg含量處于較低水平。不同汞濃度處理中土壤THg含量均有

5、不同程度的下降，并且Hg含量越高的處理，釋放Hg的量越多。水體THg均先降后升，30 d時高Hg處理（A5）分別是未添加汞處理（A0）和低濃度汞處理（A1）的6.02倍、3.26倍。三個處理土壤MeHg整體呈上升趨勢，在試驗20~25 d內(nèi)較為明顯，最大值分別為初始值的12.85倍、92.74倍、122.47倍。同時添加外源 Hg后，汞甲基化活動增強，且在試驗 Hg濃度范圍內(nèi)，Hg濃度越高，甲基化活動越強;類似的，三個接菌處理的水體Me

6、Hg含量整體呈上升趨勢，且Hg高的處理，水體MeHg含量明顯較高。
　　（2）接菌試驗中，處理CK中土壤D. africanus細菌數(shù)量先增后減，整體處于較低水平。處理A0、A1、A5土壤中D. africanus細菌數(shù)量均先增高后減，A5菌數(shù)前期受高濃度Hg抑制，后期達到三個處理中最大菌數(shù)3.70?104 cfu·g-1，整體表現(xiàn)為 Hg越高，D. africanus細菌數(shù)量越大。土壤 MeHg含量和 D. africanus細

7、菌數(shù)量有顯著相關性。添加外源 Hg促進了D.africanus菌的生長，降低了其單位轉化MMHg的效率。
　?。?）原土試驗中，不同汞濃度處理中土壤THg含量同樣表現(xiàn)為不同程度的下降，并且Hg含量越高的處理，釋放Hg的量越多。與接菌試驗比較，THg下降速率均小于同等汞處理。原土試驗各處理中水體THg含量隨時間的延長而逐漸降低，Hg含量越高的處理，下降幅度越大。土壤MeHg含量均先增后減，達到最大值時，高Hg處理（B5，土壤MeHg

8、含量0.55?104 ng·kg-1）增幅分別是未添加Hg處理（B0）、低Hg處理（B1）的2.20倍、1.34倍，表明外源高汞環(huán)境有利于土壤甲基汞的生成。水體MeHg含量均先增后減，最大值為B5的39.94 ng·L-1。
　?。?）原土試驗中SRB數(shù)量整體處于較低水平，表現(xiàn)為“消-漲”的周期性變化特征，處理B5中SRB數(shù)量達最大值時是B0、B1的2.69倍、2.62倍，表明高Hg環(huán)境有利于“誘導”土壤總SRB數(shù)量的增加。原土試

9、驗中各處理土壤MeHg含量的消漲與SRB數(shù)量不存在顯著的相關性（P>0.05），其相關性系數(shù)（r2）分別為：0.01、0.36、0.02。推測SRB不是三峽庫區(qū)消落帶主要的汞甲基化微生物。
　　（5）接菌試驗各處理土壤pH總體呈先增高，后降低，土壤有機質含量隨時間下降，電導率先減后增。土壤MeHg含量與THg含量、電導率均無顯著相關性，pH值和有機質含量均與 MeHg含量呈顯著負相關（P<0.05）。原土試驗各處理土壤pH總體呈下