過(guò)濾復(fù)合等離子體催化降解萘的研究.pdf

1、多環(huán)芳烴(PAHs)由于其具有三致（致癌、致畸、致突變）作用，在近年來(lái)受到越來(lái)越多的關(guān)注。其作為一類(lèi)大氣污染物，會(huì)引發(fā)環(huán)境產(chǎn)生的一系列負(fù)面問(wèn)題，同時(shí)會(huì)對(duì)生物產(chǎn)生毒害作用。同時(shí)伴隨近年來(lái)霧霾天氣，大氣中氣溶膠顆粒物增多，PAHs能吸附在氣溶膠顆粒物微孔結(jié)構(gòu)中而較為長(zhǎng)久的停留在大氣中，產(chǎn)生更為嚴(yán)重的污染。因此，對(duì)PAHs排放控制問(wèn)題已迫在眉睫。過(guò)濾復(fù)合等離子體催化技術(shù)能在去除萘的同時(shí)，對(duì)萘的降解產(chǎn)物和臭氧也能達(dá)到良好地去除效果。該方法處理效

2、率高，能耗低以及副產(chǎn)物少的優(yōu)點(diǎn)。
　　本研究以去除大氣中有機(jī)污染作為首要目標(biāo)，為了方便研究，選取了一種最具代表性的物質(zhì)采用介質(zhì)阻擋放電(DBD)研究了萘在不同反應(yīng)器（過(guò)濾式反應(yīng)器和非過(guò)濾式反應(yīng)器）條件下的去除特性，并結(jié)合催化技術(shù)對(duì)其降解進(jìn)行探究。重點(diǎn)研究了萘在過(guò)濾式反應(yīng)器內(nèi)的去除效果及影響因素（初始濃度和能量密度），同時(shí)分析了顆粒物生成特點(diǎn)和萘降解機(jī)理;本實(shí)驗(yàn)中比較三種催化劑與作為催化劑載體γ-Al2O3的作為主要催化劑，實(shí)驗(yàn)溫度

3、和銀負(fù)載量等對(duì)萘去除效果的影響，研究結(jié)果表明:
　　(1)在兩種不同的反應(yīng)器條件下，能量密度的提升會(huì)使萘的去除率和COx的選擇率均增大，而萘初始濃度的提升會(huì)致使萘的去除率和COx選擇減小。對(duì)比兩種反應(yīng)器在介質(zhì)阻擋放電條件下萘去除率和COx選擇，得知過(guò)濾式反應(yīng)器對(duì)萘的降解效果要優(yōu)于非過(guò)濾式反應(yīng)器。而對(duì)比氣溶膠顆粒物濃度數(shù)據(jù)可知，非過(guò)濾反應(yīng)器內(nèi)顆粒物單粒徑下數(shù)量濃度峰值和總數(shù)量濃度為5.45E+06＃/cm3和5.04 E+07#/c

4、m3，而相同條件下過(guò)濾式反應(yīng)器僅為8.43E+02#/cm3和2.0E+04#/cm3。由此可見(jiàn)，過(guò)濾式反應(yīng)器對(duì)萘具有更好的降解效果，同時(shí)能非常有效地去除萘降解過(guò)程中產(chǎn)生的顆粒物，避免了傳統(tǒng)等離子技術(shù)降解有機(jī)廢氣導(dǎo)致大量氣溶膠顆粒物生成的缺點(diǎn)。
　　(2)過(guò)濾式反應(yīng)器中萘的去除率和COx選擇性會(huì)受到溫度、初始濃度以及氧氣含量的影響。可以看出，氧氣含量的和溫度提升都會(huì)對(duì)萘的去除率和COx選擇性產(chǎn)生積極影響，而萘的初始濃度的增加則會(huì)導(dǎo)

5、致兩者不同程度的減小。初始濃度為25 ppm時(shí)放電生成的顆粒物主要集中于10-24 nm粒徑段;當(dāng)濃度為100 ppm時(shí)，會(huì)出現(xiàn)10-19 nm和62-91 nm兩個(gè)粒徑段;當(dāng)濃度為100 ppm時(shí)，顆粒物歷經(jīng)范圍落在了68-217 nm之間。由此可以看出，增加萘的初始濃度會(huì)使放電生成的顆粒物粒徑段發(fā)生改變，產(chǎn)生向大粒徑段遷移的趨勢(shì)。
　　(3) BET數(shù)據(jù)顯示了負(fù)載催化劑后γ-Al2O3小球結(jié)構(gòu)的變化情況，可以看到比表面積與總孔

6、孔容均出現(xiàn)不同程度下降。而Ag/γ-Al2O3的XPS表征結(jié)果說(shuō)明通過(guò)利用浸漬法并煅燒后，Ag元素被成功負(fù)載于γ-Al2O3小球上。在等離子體區(qū)域之后填充不同種類(lèi)的催化劑能促進(jìn)萘的降解，提升萘的去除率和COx選擇性。其原理主要是利用等離子體對(duì)萘進(jìn)行初步降解后，再將氣體通入后置催化劑區(qū)域，利用催化劑促使臭氧分解成活性氧原子并且進(jìn)一步降解萘及其中間產(chǎn)物。填充催化劑后，各催化劑對(duì)萘去除率的依次為:Ag/γ-Al2O3＞Mn/γ-Al2O3≈C