新興適配體在高效凈化-診斷環(huán)境與生物體內(nèi)污染物的特點及其機理.pdf

1、適配體是一類新型識別分子，本質(zhì)是一段單鏈的DNA或者RNA，從隨機核苷酸文庫中篩選而來。它能夠通過自身三維構(gòu)象的變化來特異性地捕捉靶分子，從而達到分離富集靶分子(污染物)的目的。適配體與其它分離富集材料相比，具有自己獨特的優(yōu)勢，例如特異親和性高、分子量小、體外合成、容易化學修飾、低毒性、生物兼容性好等。基于適配體的特性，其已經(jīng)在化學、醫(yī)學和生物學上引起了廣泛的關(guān)注，但是在環(huán)境科學領(lǐng)域的相關(guān)研究比較匱乏。這個課題試圖研究適配體在環(huán)境污染凈

2、化與健康上的應(yīng)用及其機理。具體研究方法和結(jié)果如下：
　　 (1)適配體固定到瓊脂糖顆粒上，然后裝配到小柱內(nèi)，用于飲用水中小分子污染物的凈化。適配體不但可以高效凈化污水，而且容易再生，達到重復(fù)利用的目的。在這部分內(nèi)容中，我們首次探討了適配體與小分子污染物的作用機理。適配體吸附小分子污染物符合假二級動力學，且為自發(fā)放熱反應(yīng)。適配體與小分子污染物的作用過程可以分為三個步驟，即活化步驟、吸附步驟和雜交步驟；又可以將整個反應(yīng)過程分為三個階

3、段，即前期的化學動力學控速階段，后期的熱動力學控速階段和中間的過渡階段。這部分研究內(nèi)容提供了一種凈化廢水中小分子污染物的新技術(shù)，并首次闡述了適配體作用小分子污染物的機理。
　　 (2)適配體通過氨基和羧基作用固定到氧化石墨烯上，增強了氧化石墨烯的水溶性和特異性親和污染物的能力，并提高了適配體自身抵抗核酸酶降解的能力。我們進一步探討了pH、溫度、離子強度和天然有機質(zhì)對適配體活性的影響。極端的pH和高濃度的天然有機質(zhì)會導(dǎo)致適配體失活

4、，從而降低適配體吸附污染物的能力。適配體在低溫下具有較強的親和污染物能力。隨著溫度升高，適配體吸附污染物的能力出現(xiàn)了輕微的降低。一定范圍的離子強度，通過緩解靜電排斥和連接架橋作用，增強適配體吸附污染物的能力。這部分研究內(nèi)容首次詳細地分析了環(huán)境因素對適配體凈化污染物的影響，建立了一種穩(wěn)定凈化污染物的新方法。
　　 (3)適配體在固定到氧化石墨烯上之后，在可見光下促進了氧化石墨烯光催化降解生物型污染物.噬菌體的能力。課題深入地研究了

5、適配體提高石墨烯催化降解生物型污染物的機制。首先噬菌體表面蛋白衣殼被破壞，然后包裹的核酸釋放出來。隨后，蛋白發(fā)生羰基化，核酸發(fā)生氧化修飾，氧化石墨烯被還原。在催化過程中，產(chǎn)生的可能活性物種包括羥基自由基、氧自由基和水解離前體物質(zhì)等。催化過程包含了能量的轉(zhuǎn)化和電子的轉(zhuǎn)移。這部分研究內(nèi)容提出了一種在可見光下催化降解生物型污染物的新方法，并探索了可能的反應(yīng)機理。
　　 (4)適配體固定到納米顆粒上，裝載重金屬的螯合劑，用來有效地緩解重

6、金屬在生物體內(nèi)的毒性。實驗以汞為例，研究了適配體對生物體內(nèi)汞毒性的影響。適配體納米顆粒減少了汞在動物腎和腦中的積累，增強了尿液中汞的排泄。行為試驗表明了適配體可以緩解受汞污染動物的神經(jīng)毒性，增強動物的學習和記憶功能。通過血液學研究，實驗進一步證實了適配體納米顆粒具有很好的生物兼容性。適配體納米顆粒緩解汞毒性的機制包括氧化損傷的降低和關(guān)鍵酶活性的升高。這部分研究內(nèi)容提出了一種緩解重金屬在生物體內(nèi)毒性的新方法，并探討了可能的毒性機制。

7、>　　 (5)實驗通過溶膠-凝膠的方法將適配體固定到固相微萃取表面，用來快速準確地分析水溶液和和血漿中的生物標志物腺苷。實驗首先優(yōu)化了適配體-固相微萃取的解吸時間和解吸溶劑，然后探討了溫度和離子強度對適配體吸附靶分子的影響，進一步研究了適配體一固相微萃取的存貯和再生能力，最后用適配體固相微萃取成功地分析了血漿中低濃度的腺苷?？紤]到固相微萃取具有in vivo取樣的能力和在代謝物分析上的優(yōu)勢，生物兼容性的適配體-固相微萃取有望成為一種靈