TiO2-PPY-Fe3O4的水熱法制備及其光催化活性與磁回收性能研究.pdf

1、由于優(yōu)異的光催化性質(zhì),TiO2光催化降解污染物引起了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。粉末態(tài)光催化劑存在著分離困難,容易團(tuán)聚及不能重復(fù)利用等缺點(diǎn),有學(xué)者將TiO2負(fù)載在塊體材料(玻璃、陶瓷、金屬等)以及粉體材料(玻璃微珠、活性炭、膨潤土等)上加以回收利用,但均引起光催化活性的降低以及回收困難的問題。
　　 將TiO2包覆在軟磁性納米材料表面將使其既有粉末態(tài)高催化活性的優(yōu)點(diǎn),又能利用磁場進(jìn)行回收利用。目前磁載TiO2光催化劑的制備主要有兩種形

2、式:第一種是在磁核的表面直接負(fù)載。TiO2;第二種是在磁核先負(fù)載惰性隔離層再負(fù)載Ti02制成殼/殼/核結(jié)構(gòu)的光催化劑。上述磁載TiO2光催化劑目前大多采用熱處理的方法,然而熱處理存在導(dǎo)致催化劑活性和磁回收性能降低的缺點(diǎn)。
　　 聚吡咯(PPY)具有不溶不熔、易聚合、耐酸、耐堿、耐腐蝕、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),在鐵氧體表面包覆PPY使其形成一層致密的薄層保護(hù)層,再在其表面以低溫法負(fù)載TiO2光催化劑,將能克服上述兩種磁載光催化劑的缺點(diǎn).<

3、br>　　 本論文通過低溫水熱反應(yīng)法(170℃,pH=7±0.2),以聚毗咯(PPY)處理過的納米Fe3O4為磁核,制備了一種磁載TiO2光催化劑。本文的研究內(nèi)容可分為三部分:(1)在低溫水熱條件下(170℃,pH=7±0.2),合成了納米純TiO2光催化劑,考察了不同因素對TiO2的影響,確定了在該條件下制備TiO2的最佳條件;(2)通過化學(xué)氧化法制備PPY/Fe3O4磁流體,并對其理化性能進(jìn)行測試;(3)以PPY/Fe3O4為磁核

4、,在低溫水熱條件下(170℃,pH=7±0.2),合成了納米磁載TiO2光催化劑,用X射線衍射儀(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅里葉紅外分光光度計(jì)(FT-IR)、振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)、對催化劑的物相組成、形貌、表面性質(zhì)、以及磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征分析.用初始濃度為25mg/L的苯酚溶液和六價(jià)鉻為模擬污染物,對其進(jìn)行光催化降解以考察其催化活性;以自制的磁回收裝置考察其磁回收率.
　　 本文研究結(jié)果表明,制備純TiO2的最佳

5、反應(yīng)條件是反應(yīng)時(shí)間為18h,體系溫度170℃,n(Ti4+):n(CH3CH2OH):n(H2O)=1:10:40條件下制得的催化劑活性最高;PPY/Fe3O4磁感應(yīng)強(qiáng)度保持在50emu/g,說明磁流體PPY/Fe3O4具有較好的磁回收性能,PPY/Fe3O4的磁回收率可達(dá)99.65％;TiO2粒徑在4-7nm,具有混晶結(jié)構(gòu),其中銳鈦礦占95.2%,金紅石占4.8%;PPY對TiO2在磁核表面的負(fù)載具有促進(jìn)作用,TiO2在PPY/Fe3

6、O4表面負(fù)載牢固;催化劑TPF(nTiO2:n PPY:nFe3O4=30:2.1:1)具有良好的殼/殼/核結(jié)構(gòu),其磁感應(yīng)強(qiáng)度為40emu/g,具有超順磁性;所制備的催化劑光催化降解苯酚符合假一級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,其中純TiO2、P25、TPF反應(yīng)速率常數(shù)K值分別為0.0279、0.0264、0.0252,TPF循環(huán)使用5次后K值為0.020,催化活性略有降低,循環(huán)使用平均回收率可達(dá)到90.35%.該法制備的磁載TiO2光催化劑具有優(yōu)良的