高鐵酸鉀去除新興有機污染物吲哚美辛的研究.pdf

1、近年來，藥品和個人護理品（PPCPs）這類新興有機微污染物受到了人們的特別關(guān)注。吲哚美辛（Indometacin，IDM）是PPCPs中一種非甾體消炎藥類，廣泛應(yīng)用于解熱鎮(zhèn)痛和治療風(fēng)濕性疾病。研究表明，IDM是一種難生物降解的有機微污染物，當(dāng)前傳統(tǒng)污水處理廠處理工藝對其去除效果較差，在地表水、地下水甚至飲用水中均檢測到了IDM的存在。高鐵酸鉀（Fe(VI)）作為一種新型、綠色、多功能的水處理劑，在PPCPs的去除方面表現(xiàn)出較大的潛能。本

2、文以非甾體消炎藥吲哚美辛為目標(biāo)污染物，選取高鐵酸鉀為氧化劑，系統(tǒng)研究了高鐵酸鉀與吲哚美辛的反應(yīng)動力學(xué)，探討了降解產(chǎn)物、反應(yīng)機理、毒性變化及實際水體條件下目標(biāo)污染物的去除效果，為更加全面評估高鐵酸鉀去除PPCPs類污染物提供參考，為后續(xù)高鐵酸鉀的實際應(yīng)用提供理論和技術(shù)支持。
　　本文首先研究了高鐵酸鉀氧化降解吲哚美辛的效果及兩者的反應(yīng)動力學(xué)，實驗表明高鐵酸鉀能夠有效去除水體中的吲哚美辛，兩者的反應(yīng)符合二級反應(yīng)動力學(xué)模型；在高鐵酸鉀濃

3、度為0.2mmol·L-1時，IDM初始濃度由0.010mmol·L-1增加到0.030mmol·L-1，準(zhǔn)一級動力學(xué)常數(shù)由0.1151min-1降低到0.0664min-1，相應(yīng)的半衰期由6.02min增加到10.43min，說明IDM濃度的升高使反應(yīng)受到抑制；不同pH值下反應(yīng)也符合二級反應(yīng)動力學(xué)，pH對反應(yīng)的影響較大，隨著pH值由7.0增加到10.0，二級反應(yīng)速率常數(shù)kapp從9.35mol-1·L·s-1下降到6.52mol-1·

4、L·s-1，這種依賴關(guān)系可以很好地用兩者的酸堿解離平衡來分析；不同溫度下反應(yīng)亦符合二級反應(yīng)動力學(xué)，隨溫度的升高，反應(yīng)速率明顯加快，反應(yīng)速率常數(shù)逐漸變大，反應(yīng)活化能、焓變和熵變值分別為15.79kJ·mol-1、13.27kJ·mol-1、-183.76J·mol-1·K-1。
　　采用LC-MS/MS分析檢測到了P1-P5這5種氧化產(chǎn)物，推測吲哚美辛在反應(yīng)中可能主要經(jīng)歷了酰胺鍵的水解，羥基加成和親電氧化這三種反應(yīng)途徑；TOC測定實

5、驗表明IDM的轉(zhuǎn)化和礦化不同步，當(dāng)IDM基本被轉(zhuǎn)化時，礦化率僅為31.8％，表明大多數(shù)IDM轉(zhuǎn)化為中間產(chǎn)物；反應(yīng)后溶液毒性下降，對發(fā)光菌的抑制率由初始的65.3%下降到12.9%，推測毒性的降低可能歸因于IDM的轉(zhuǎn)化以及更低毒性的中間產(chǎn)物的生成。ECOSAR生態(tài)毒性預(yù)測模型計算進一步表明，P1-P5這5種降解產(chǎn)物對魚、大型溞、綠藻的急性毒性和慢性毒性均低于母體化合物對這三種物種的毒性。
　　實際水體條件下高鐵酸鉀對吲哚美辛的去除效