水淹條件水稻土Feammox過程驅動砷釋放的機制研究.pdf

1、水稻土砷污染可以通過水稻富集累積嚴重威脅人類健康，且我國農(nóng)田砷污染面積較大嚴重制約了大米產(chǎn)品安全。大量研究證實，水稻土水淹管理是導致水稻土砷釋放和水稻對砷富集累積的關鍵環(huán)節(jié)。無定型鐵是砷的最大吸附載體，水稻土無定型鐵的還原溶解是導致砷釋放的主要機制之一。氨氮是水稻土施肥過程中常用的一種肥料，有研究表明水稻土在水淹厭氧條件下存在氧化氨氮耦合鐵還原的反應，即Feammox過程。砷污染水稻土中無定型鐵礦物的還原會引起砷的釋放還原，因而研究氨氮

2、的加入對砷的遷移轉化的影響有十分重要的意義。
　　本研究采用砷污染水稻土作為研究材料，利用富集培養(yǎng)液富集培養(yǎng)土壤微生物，并剝離土壤培養(yǎng)，以便探討含砷水鐵礦發(fā)生“Feammox”反應引起砷的釋放，在此基礎上對鐵礦物進行表征分析。此外，水淹缺氧條件下水稻土在不同氨氮濃度處理下對無定型鐵結合態(tài)砷的影響進行探討研究。研究表明：
　　(1)水鐵礦對溶液中總砷的吸附效果證明水鐵礦對砷(V)的吸附能力優(yōu)于砷(III)，且在施加鐵礦物時，溶

3、液中砷(V)比砷(III)的下降幅度更大。溶液中“Feammox”過程可以導致鐵礦物中鐵(III)還原而驅動砷釋放，且空白+2mM NH4+-N處理促進了“Feammox”反應，有利于鐵(III)還原以及相應地砷濃度提高，溶液總砷、砷(V)和砷(III)分別為0.628、0.353和0.275μmol/L。紅外光譜結果顯示鐵礦物呈現(xiàn)As-O吸收峰，證明鐵礦物與砷相互反應，并促進了砷的吸附與釋放過程；XRD分析結果顯示相比于原水鐵礦，經(jīng)

4、NH4+-N處理后水鐵礦出現(xiàn)鐵砷化合物特征峰；掃描電鏡分析結果顯示經(jīng)NH4+-N處理后水鐵礦呈現(xiàn)出規(guī)則的外貌，表面顆粒較為分散有序，表現(xiàn)出多孔性和連續(xù)性等特點。
　　(2)施加NH4+-N處理后，水稻土氧化還原電位(Eh)下降和pH提高，且NH4+-N濃度下降的同時，水稻土NO3--N、NO2--N和鹽酸提取鐵(II)濃度提高，溶液中總砷濃度提高，相比于低NH4+-N濃度(0mM NH4+-N)處理，中NH4+-N濃度(2mM N

5、H4+-N)處理土壤砷釋放量顯著增大，為8.79μg/L，增長了66.48％。此外，中NH4+-N濃度處理的水稻土中均具有顯著較低的鹽酸提取態(tài)砷和F3(無定形鐵結合態(tài)砷)(p＜0.05)，分別為0.497和13.89mg/kg。證明水稻土中“Feammox”過程可以引起水稻土無定型鐵還原溶解而驅動砷釋放。
　　(3)異化鐵還原菌對鐵的生物還原過程起重要作用，如地桿菌屬、希瓦氏菌屬、厭氧黏細菌；它們能以有機質為電子供體還原鐵(III