活性炭-HSO5-聯(lián)合體系降解水中A07及活性炭的可重復(fù)利用機(jī)理研究.pdf

1、高級(jí)氧化技術(shù)被廣泛的應(yīng)用到降解污染物的領(lǐng)域中來(lái)。基于過(guò)一硫酸鹽(HSO5-,PMS)的高級(jí)氧化技術(shù)具有降解能力強(qiáng)、操作簡(jiǎn)單、無(wú)二次污染、無(wú)污泥產(chǎn)生等優(yōu)點(diǎn)。因此該技術(shù)成為新興的研究熱點(diǎn)。
　　常用的PMS的活化方法包括紫外法和過(guò)渡金屬法,但都有自身的局限性。進(jìn)一步豐富PMS激活方法成為研究的迫切要求。本文主要是采用活性炭(GAC)作為催化劑來(lái)催化PMS降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7)。從GAC/PMS聯(lián)合體系對(duì)AO7的降解、GAC的循環(huán)

2、再生機(jī)理、AO7的降解機(jī)理、酸改性GAC催化PMS幾個(gè)角度對(duì)GAC/PMS這一新技術(shù)進(jìn)行了深入的探討。具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)在GAC/PMS聯(lián)合體系中,GAC是良好的PMS催化劑,可與PMS之間產(chǎn)生明顯的協(xié)同作用。從而使得GAC/PMS聯(lián)合體系相對(duì)于GAC單獨(dú)吸附體系以及PMS單獨(dú)氧化體系可更好的降解AO7。在聯(lián)合體系中,當(dāng)PMS和AO7的摩爾比為100:1,GAC用量為1g/L時(shí),5小時(shí)內(nèi)AO7的脫色率率可達(dá)85％。AO

3、7的脫色率隨GAC和PMS的使用量以及反應(yīng)溫度的升高而增大。AO7降解反應(yīng)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。由熱力學(xué)研究可知,反應(yīng)的表面活化能較低,其數(shù)值為25.13kJ/mol。
　　(2)GAC的再生問(wèn)題一直是GAC應(yīng)用的關(guān)鍵問(wèn)題,對(duì)GAC進(jìn)行再生,延長(zhǎng)GAC的使用壽命具有很好的意義。因此,本文深入探討了GAC的再生機(jī)理。GAC的重復(fù)使用實(shí)驗(yàn)以及飽和GAC催化劑PMS實(shí)驗(yàn)證明:GAC重復(fù)使用四次后沒(méi)有明顯的失活,該體系中GAC具有原位再生能

4、力。且PMS的使用量越大,GAC的再生能力越好。降解反應(yīng)進(jìn)行的過(guò)程中,PMS可氧化GAC的表面,使得GAC的吸附能力減弱,而催化能力增強(qiáng)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),只有GAC的催化能力得到了再生,而吸附能力并沒(méi)有得到再生。當(dāng)幾乎GAC失去吸附能力時(shí),仍能催化PMS分解。連續(xù)實(shí)驗(yàn)表明,連續(xù)運(yùn)行十天后,GAC的催化活性沒(méi)有明顯的降低,GAC的使用壽命較長(zhǎng)。
　　(3)為提高活性炭的吸附催化能力,常常采用多種方式對(duì)GAC進(jìn)行前處理。而在諸多的處理方法中

5、,酸處理是最簡(jiǎn)單有效的方法,本文在酸改性實(shí)驗(yàn)中,主要是采用了不同濃度的硝酸、磷酸、鹽酸和硫酸對(duì)GAC進(jìn)行了前處理。同時(shí)還研究了經(jīng)過(guò)酸處理后的GAC促進(jìn)PMS分解的情況以及再生利用情況。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),由于硝酸和硫酸具有氧化性,經(jīng)過(guò)硝酸和硫酸處理的GAC相對(duì)經(jīng)過(guò)磷酸和鹽酸處理的GAC具有更好的催化和再生能力。處理酸的濃度同樣對(duì)GAC/PMS中AO7的脫色率有著很大的影響,尤其是鹽酸。
　　(4)本文又對(duì)椰殼活性炭和活性炭纖維(ACF)的催

6、化能力進(jìn)行了探討。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),椰殼活性炭和活性炭纖維都能催化PMS降解。AO7。椰殼活性炭的催化降解能力與煤質(zhì)柱狀的活性炭相似,但是活性炭纖維表現(xiàn)出了極好的催化效果,在很少的ACF用量和PMS濃度下,在較短的時(shí)間內(nèi)ACF/PMS體系即可將AO7完全脫色。ACF/PMS降解AO7的效果隨著ACF的使用量、PMS的濃度以及反應(yīng)溫度的增大而增高。AO7降解反應(yīng)屬于一級(jí)動(dòng)力學(xué)。由熱力學(xué)分析可知,ACF/PMS降解AO7的活化能比較低,為9.207