淡水微生物鐵載體在類Fenton體系中降解水中普萘洛爾的研究.pdf

1、普萘洛爾被大量應(yīng)用于治療心血管疾病，近些年在各種環(huán)境介質(zhì)如：土壤、地表水、河水底泥中均頻繁檢測出普萘洛爾的存在，它的存在已經(jīng)影響到水產(chǎn)食品的安全，進而威脅到人類的健康和生命安全。鐵(Ⅲ)-鐵載體配合物應(yīng)用到Fenton體系的改性研究中，可以克服傳統(tǒng)Fenton體系pH限制的缺陷，提高鐵(Ⅲ)的利用效率，可能對中性條件下普萘洛爾降解具有良好的效果，因此研究中性條件下鐵(Ⅲ)-鐵載體體系中普萘洛爾的降解對于節(jié)約資源、防止二次污染具有重要意義

2、。本研究從武漢市東湖中篩選培養(yǎng)產(chǎn)鐵載體菌并分離純化淡水鐵載體，研究 Fe(Ⅲ)-鐵載體配合物的基本性質(zhì)并應(yīng)用于中性pH下類 Fenton/光-Fenton體系降解普萘洛爾，闡述Fe(Ⅲ)-siderophore配合物對淡水體系中有機污染物的轉(zhuǎn)化規(guī)律，以期能夠得到類Fenton反應(yīng)/光-Fenton反應(yīng)的強化效應(yīng)與機制，并且為天然水體中普萘洛爾的自凈處理提供一種科學(xué)解釋，并且為污水中難降解有機物的處理尋找一種新的方法。具體研究的主要內(nèi)容和

3、結(jié)果如下：
　　1）淡水產(chǎn)鐵載體菌的篩選及鐵載體的純化和鑒定
　?。?）從淡水水體中篩選和培養(yǎng)高產(chǎn)鐵載體細菌，進行菌種的初步鑒定；采用正交試驗研究碳源、氮源、氨基酸、pH等對鐵載體產(chǎn)量的影響，優(yōu)化產(chǎn)鐵載體培養(yǎng)條件。研究發(fā)現(xiàn)：篩選出的產(chǎn)鐵載體細菌以假單胞菌為主；Fe3+濃度升高有助于培養(yǎng)基中產(chǎn)鐵載體菌的生長，但會抑制產(chǎn)鐵載體菌分泌鐵載體的含量；優(yōu)化得出三種菌體最佳培養(yǎng)基成分。
　?。?）以產(chǎn)鐵載體菌發(fā)酵液為實驗對象，通過

4、薄層層析、硅膠柱層析、大孔樹脂柱層析、凝膠柱層析、固相萃取、高效液相色譜等方式對鐵載體進行分離純化；采用Arnow法、Csaky法對鐵載體進行類型測定；采用LC-MS檢測產(chǎn)鐵載體的基本結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)：最佳分離提純方式為真空抽濾——大孔樹脂柱層析——固相萃取——高效液相色譜分離；產(chǎn)生的鐵載體絕大多數(shù)為氧肟酸類鐵載體，其中能夠產(chǎn)生ferrichrome型鐵載體。
　　2）氧肟酸類鐵載體的光化學(xué)性質(zhì)研究及在中性類Fenton體系中降解普

5、萘洛爾
　　（1）研究Fe(Ⅲ)和氧肟酸類鐵載體配比、pH值對Fe2+與·OH產(chǎn)量的影響，討論Fe(Ⅲ)-siderophore配合物光解新型有機污染物普萘洛爾的降解效果和機理，同時對Fe(Ⅲ)-siderophore配合物與其他典型的Fe(Ⅲ)配合物進行比較。結(jié)果表明：Fe(Ⅲ)-氧肟酸類鐵載體配合物不具有光活性，氧肟酸類鐵載體對體系光氧化還原反應(yīng)具有抑制作用。鐵載體對體系光反應(yīng)的抑制作用隨著pH升高和鐵載體濃度增加而逐漸增強。

6、普萘洛爾的降解率隨異丙醇濃度增大而下降，三種配體對普萘洛爾的降解效果依次為：Fe(Ⅲ)-檸檬酸配合物＞Fe(Ⅲ)-草酸配合物＞Fe(Ⅲ)-siderophore配合物。
　?。?）研究Fe(Ⅲ)-鐵載體配合物、H2O2濃度、鐵載體濃度、pH、O2、異丙醇等因素對Fe(Ⅲ)-鐵載體配合物改良中性類Fenton反應(yīng)的影響。結(jié)果表明：Fe(Ⅲ)-鐵載體配合物可以擴大類Fenton體系的可用pH范圍，提高Fe(Ⅲ)在近中性條件下的穩(wěn)定性和

7、溶解性。·OH是類Fenton體系中普萘洛爾降解的主要活性氧類物質(zhì)·O2、H2O2和鐵載體均可以提高普萘洛爾的去除效果。普萘洛爾在不同pH下的降解效果pH=3.0時最佳，依次為：pH=3.0、5.0、6.0、7.0、8.0；通過Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的循環(huán)實驗，可有效提高鐵離子的利用效率。
　　3）兒茶酚類鐵載體改良中性類光-Fenton體系降解普萘洛爾
　　研究Fe(Ⅲ)配合物、pH、兒茶素濃度等因素對中性類光-Fento