22615.銅錳氧化物制備改性及其co催化氧化性能研究

1、博士學(xué)位論文銅錳氧化物制備改性及其CO催化氧化性能研究ModificationofCopperManganeseOxideandItsCatalyticPerformanceinCarbonMonoxideOxidation學(xué)科、專業(yè)：絲堂王莖學(xué)11007021指導(dǎo)教師：奎塞銎塾拯大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文摘要CO催化氧化技術(shù)在消防工業(yè)、國(guó)防工業(yè)、能源、環(huán)境等眾多領(lǐng)域都具

2、有重要的應(yīng)用價(jià)值。銅錳氧化物作為一種廉價(jià)易得、性能優(yōu)異的催化劑，常被應(yīng)用于CO催化氧化反應(yīng)。對(duì)該類催化劑制備改性方法的深入研究，有利于獲得高活性CO氧化催化劑。另外，探索具有抗水汽性能的銅錳氧化物催化劑的制備方法，提高銅錳氧化物催化劑的穩(wěn)定性也是該類催化劑的重要研究方向。本論文首先對(duì)銅錳氧化物催化劑合成過(guò)程中共沉淀?xiàng)l件進(jìn)行了優(yōu)化，進(jìn)而采用過(guò)渡金屬氧化物摻雜、有機(jī)添加劑輔助等手段改性合成銅錳氧化物，研究了銅錳氧化物催化劑的結(jié)構(gòu)組成、氧化還

3、原能力、活性物種的種類和數(shù)量、CO吸附活化能力、CO催化氧化性能，采用氮?dú)馕锢砦?N2sorption)、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、程序升溫還原(H2TPR)、程序升溫脫附(COTPD)、熱重分析(TG)、傅里葉紅外(FTIR)、原位漫反射紅外(DRIFTS)等手段系統(tǒng)地表征了催化劑的結(jié)構(gòu)和表面特征，在此基礎(chǔ)上，初步探索了銅錳氧化物催化劑的疏水改性方法。主要工作如下：(1)選擇具有不同陰離子的沉淀N(OH一和C032)

4、及前驅(qū)體(Ac一和N03)，采用共沉淀法合成銅錳氧化物催化劑，研究前驅(qū)體與沉淀劑之間的匹配選擇關(guān)系對(duì)銅錳氧化物催化性能的影響，同時(shí)研究了沉淀過(guò)程中Cu／Mn摩爾比、沉淀反應(yīng)溫度、前驅(qū)體焙燒溫度對(duì)銅錳氧化物CO催化氧化性能的影響，結(jié)果表明，在合適的Cu／Mn摩爾比、沉淀反應(yīng)溫度、前驅(qū)體焙燒溫度的基礎(chǔ)上，選擇具有不同陰離子的前驅(qū)體和沉淀劑，催化劑的CO催化氧化活性順序遵循(Ac_c032)(N03C032)(AcOH)(N03OH)，采用醋

5、酸鹽前驅(qū)體和碳酸鹽沉淀劑合成的催化劑可在50。C實(shí)現(xiàn)CO完全轉(zhuǎn)化。前驅(qū)體可以改變催化劑的活性位數(shù)量，而沉淀劑主要改變催化劑的晶相組成，沉淀劑對(duì)催化劑的活性影響更為顯著。(2)為了迸～步提高銅錳氧化物催化劑的催化活性，針對(duì)性選取了過(guò)渡金屬氧化物中具有儲(chǔ)氧能力的氧化鐵和氧化鈰對(duì)銅錳氧化物進(jìn)行摻雜，作為對(duì)比，選取了沒(méi)有儲(chǔ)氧能力的氧化鋅對(duì)銅錳氧化物進(jìn)行摻雜，研究了過(guò)渡金屬氧化物摻雜合成的銅錳氧化物催化劑的表面組成、氧化還原性、CO吸附能力和CO