溫敏性磁性yolk-shell型微球的制備及其溫控催化的性能研究.pdf

1、具有可移動(dòng)內(nèi)核的中空微球，又稱蛋黃-蛋殼型微球(yolk-shell microspheres)是結(jié)合了核殼結(jié)構(gòu)和中空結(jié)構(gòu)形成的具有core/void/shell型構(gòu)造的新型微球，其內(nèi)核暴露在空腔中，且可作自由移動(dòng)，因此可對(duì)內(nèi)核和外殼作多種形貌控制和分別的功能化，在催化、人工細(xì)胞、藥物和基因轉(zhuǎn)運(yùn)、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。本課題以制得溫控磁控yolk-shell型微球?yàn)槟康模瑢⑵渥鳛榉聪虼呋瘎?，?duì)其在不同溫度下的催化性能進(jìn)行表征，本論

2、文主要講述以下兩個(gè)方面內(nèi)容:
　　1)以兩種溶劑熱法制備Fe3O4磁納米粒子(Fe3O4 MNPs)的對(duì)比實(shí)驗(yàn)，探索制備滿足單分散性、強(qiáng)磁響應(yīng)能力、水分散性良好等條件的MNPs，并以此為磁核，從兩條路徑出發(fā)進(jìn)行催化單元（金納米粒子）的載入。第一條路徑為在乙醇/異丙醇體系中，用3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)修飾MNPs表面進(jìn)行末端氨基改性，隨后在超聲條件下連接Au NPs，制得磁性催化結(jié)構(gòu)單元Fe3O4/Au;另一條路徑為以雙

3、硅烷偶聯(lián)劑正硅酸乙酯(TEOS)和APTES的協(xié)同水解作用，在乙醇/水體系中，采用凝膠-溶膠法(sol-gel method)制得硅層厚度和末端氨基密度可控的FesO4/Au納米結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，采用第二種方法制備Fe3O4 MNPs，在操作簡(jiǎn)易性和包覆均勻性等方面具有更大的優(yōu)勢(shì)，便于后續(xù)操作。
　　2)非離子型表面活性劑PVP具有兩親性，可增強(qiáng)Au NPs與硅層的親和力，因此將其用作偶聯(lián)劑用于對(duì)Fe3O4/Au納米結(jié)構(gòu)表面的親玻性

4、改性，便于包覆過渡層硅層，同時(shí)利用硅烷偶聯(lián)劑3-(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(MPS)對(duì)硅層表面修飾雙鍵進(jìn)而引發(fā)單體N-異丙基丙烯酰胺(NIPAM)、交聯(lián)劑N,N-亞甲基雙丙烯酰胺(MBA)的聚合反應(yīng)，經(jīng)稀氫氟酸對(duì)過渡層的蝕刻，即形成Fe3O4/Au/void/PNIPAM蛋黃-蛋殼型微球。溫控催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:催化反應(yīng)速率隨著溫度升高而降低，當(dāng)聚合物的交聯(lián)度為10％時(shí)，溫度在低溫區(qū)域內(nèi)的升高(25℃→32℃)對(duì)反應(yīng)速率有較大影響（