含釓二氧化鈾芯塊制備及工業(yè)化應(yīng)用研究.pdf

1、目前，輕水動(dòng)力反應(yīng)堆在世界各國(guó)的核反應(yīng)堆中占著主要地位。在這種堆中，功率和壽命是兩個(gè)很重要的參數(shù)。為了提高功率和延長(zhǎng)壽命，核燃料的初始裝置量要比臨界質(zhì)量大很多倍，從而導(dǎo)致了反應(yīng)堆活性區(qū)的初始反應(yīng)性很高。因此，反應(yīng)堆的初始反應(yīng)性很強(qiáng)，為了解決這個(gè)問(wèn)題，最好的辦法就是采用可燃毒物。在當(dāng)代先進(jìn)反應(yīng)堆的開(kāi)發(fā)中，采用高燃耗、長(zhǎng)周期、低泄漏的運(yùn)行方式。為了提供燃料循環(huán)的靈活性，對(duì)于采用停堆換料的核電廠(chǎng)，單靠分體式的可燃（相關(guān)）毒物組件，不足以實(shí)現(xiàn)反

2、應(yīng)堆的長(zhǎng)期反應(yīng)性控制和慢化劑溫度系數(shù)控制，此時(shí)，有效的辦法是采用一體化可燃毒物的燃料組件。UO2-Gd2O3可燃毒物芯塊就是國(guó)際普遍采用的一體化可燃毒物，它可以降低反應(yīng)堆由于增加燃料裝載量而出現(xiàn)很高的初始反應(yīng)性，展平活性區(qū)中子通量及功率分布，從而加深燃耗，提高反應(yīng)堆的功率和安全性能。
　　國(guó)內(nèi)尚未進(jìn)行過(guò)含釓二氧化鈾芯塊的工業(yè)化生產(chǎn)。為此，作為我國(guó)核燃料元件制造基地，有必要進(jìn)行含釓二氧化鈾芯塊一體化可燃毒物的工業(yè)化應(yīng)用研究，以滿(mǎn)足電

3、站用戶(hù)對(duì)燃料的需求。本文在以下四個(gè)方面進(jìn)行了系統(tǒng)地研究，并取得了能指導(dǎo)國(guó)內(nèi)生產(chǎn)的創(chuàng)新性成果：
　?、買(mǎi)DR工藝研究。對(duì)從南非進(jìn)口的一套小型IDR轉(zhuǎn)換裝置進(jìn)行了全面更新，重新研制控制系統(tǒng)、金屬鈾過(guò)濾器和尾氣處理裝置。在該裝置上研究了IDR工藝，成功地制備出了滿(mǎn)足高性能二氧化鈾芯塊所需的UO2粉末；研制高氟二氧化鈾粉末的干法回收裝置，確定了回收工藝，實(shí)現(xiàn)了對(duì)高氟粉末的IDR干法回收；完成了尾液氫氟酸的處理技術(shù)研究，減少了生產(chǎn)過(guò)程中的廢

4、物量；建立了氫氟酸中鈾含量的分析檢測(cè)方法，保證了氫氟酸的質(zhì)量和廢水的達(dá)標(biāo)排放。在國(guó)內(nèi)首次實(shí)現(xiàn)了UO2的IDR工藝工業(yè)化生產(chǎn)，提高了金屬鈾的收率，降低了制造成本，減少了三廢排放，減輕了操作人員的勞動(dòng)強(qiáng)度，具有良好的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益。
　?、诤徯緣K研究。針對(duì)含釓芯塊難于制造、技術(shù)含量高，尤其針對(duì)釓分布均勻性和游離Gd2O3聚團(tuán)、Gd2O3對(duì)壓燒性能影響很大的問(wèn)題，在國(guó)內(nèi)開(kāi)展了含釓芯塊制備工藝技術(shù)研究。1）混料技術(shù)。為了使密度相差大

5、的Gd2O3粉末在UO2粉末均勻混合，成功地采用了高效混合器和切實(shí)可行的混料工藝。2）成型技術(shù)。陶瓷Gd2O3粉末也是一種脆性粉末，加入到 UO2粉末中并不能改善混合粉末的壓制性能，而且生坯脫模困難、不利于存放，最終生坯因應(yīng)力釋放不均勻會(huì)導(dǎo)致橫向裂紋。適當(dāng)?shù)亟档统尚蛪毫Τ晒Φ亟鉀Q了這一難題。3）燒結(jié)技術(shù)。為了得到充分固溶的UO2-Gd2O3燒結(jié)芯塊，相對(duì)于普通二氧化鈾芯塊而言，一是預(yù)燒和燒結(jié)時(shí)間要長(zhǎng)得多，使其有充分的固溶時(shí)間；另一方面又

6、要保證芯塊最終的燒結(jié)密度不至于超標(biāo)，故燒結(jié)溫度不宜太高。另外，文中還采用濕氫燒結(jié)，具有較高的氧化勢(shì)，有利于高價(jià)鈾離子的遷移，對(duì)因 Gd2O3的存在氧化勢(shì)變化引起的缺陷形成進(jìn)行修補(bǔ)，從而有利于密實(shí)化的進(jìn)程。4）磨削技術(shù)。對(duì)于含釓芯塊的外圓磨削，國(guó)外有干磨和濕磨兩種方式。不論濕磨或干磨，很重要的是嚴(yán)格控制磨削后的芯塊直徑偏差。通過(guò)工藝條件試驗(yàn)和工業(yè)化批量試驗(yàn),不僅成功地建立了上述關(guān)鍵技術(shù),而且實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)的穩(wěn)定性、可靠性，滿(mǎn)足了我國(guó)核電站

7、用戶(hù)的需求。
　?、酆彺缶ЯＰ緣K研究。常規(guī)的燒結(jié)工藝，得到的二氧化鈾芯塊的晶粒尺寸10μm以上的稱(chēng)之為大晶粒芯塊，而對(duì)UO2-Gd203芯塊，由于Gd203有抑制芯塊晶粒長(zhǎng)大的作用，在同樣的條件下，其含釓芯塊的晶粒尺寸一般小于7μm。本課題采用添加晶粒長(zhǎng)大劑的研究路線(xiàn)，進(jìn)行了大晶粒含釓二氧化鈾芯塊研制的試驗(yàn)。通過(guò)試驗(yàn)，在添加量一定的情況下，添加不同比例的Al2O3和SiO2，對(duì)芯塊晶粒尺寸有較大影響。添加Al2O3或和SiO2，

8、均可獲得晶粒度大于10μm的含釓二氧化鈾芯塊。
　　④含釓燃料棒的理論計(jì)算與分析。燃料棒包殼是反應(yīng)堆放射性物質(zhì)的第一道屏障，它能包容90％以上的裂變產(chǎn)物。因此，燃料棒的完整性在設(shè)計(jì)和運(yùn)行中必須得到保證。1）通過(guò)計(jì)算與分析結(jié)果表明，AFA3G燃料棒燃耗達(dá)到62GWd/t(U)，其相應(yīng)的燃料組件燃耗為57GWd/t(U)，燃料棒性能完全滿(mǎn)足芯塊溫度、燃料棒內(nèi)壓、包殼應(yīng)力、包殼應(yīng)變、包殼管外側(cè)均勻腐蝕的設(shè)計(jì)準(zhǔn)則要求，并具有相當(dāng)?shù)脑Ａ浚?/p>