三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤溶解性有機(jī)質(zhì)淹水釋放行為與結(jié)構(gòu)表征.pdf

1、三峽水庫(kù)作為舉世矚目的特大調(diào)節(jié)型水庫(kù)，其淹沒的陸地面積達(dá)632km2，根據(jù)水庫(kù)“蓄清排濁”的調(diào)度方案，于每年9月蓄水至175m高程，次年4月水位降至145m，由此在庫(kù)周形成一個(gè)落差30m，面積349km2的水位消落區(qū)域。三峽庫(kù)區(qū)消落帶作為水生生態(tài)系統(tǒng)與陸地生態(tài)系統(tǒng)的銜接帶，是庫(kù)區(qū)周邊兩種生態(tài)系統(tǒng)能量和物質(zhì)轉(zhuǎn)化的活躍地帶，其具有的緩沖帶和植物護(hù)岸功能，使其對(duì)外界的變化相當(dāng)敏感。由于陸地土壤有機(jī)質(zhì)(SOM)的巨大含量，它對(duì)全球碳循環(huán)起著極其

2、重要的作用，而溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)作為土壤有機(jī)質(zhì)中最活躍的部分，對(duì)營(yíng)養(yǎng)元素、重金屬、有機(jī)污染物等的吸附-解吸與遷移轉(zhuǎn)化，乃至全球碳循環(huán)均有重要影響，逐漸成為土壤與環(huán)境污染研究中的重點(diǎn)與熱點(diǎn)。以“干濕交替”為典型特征的三峽庫(kù)區(qū)消落帶，在落干后的淹水過程中土壤DOM將成為上覆水DOM的重要來源，而落干期的植被生長(zhǎng)與人類的土地開采和利用，將改變土壤DOM的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)，使其在淹水過程中對(duì)上覆水 DOM的影響變得更為復(fù)雜。土壤 DOM在土-水界

3、面間的交換行為深刻地影響著陸生與水生生態(tài)系統(tǒng)的碳平衡，同時(shí)對(duì)各種污染物的遷移轉(zhuǎn)化和生物有效性等也將產(chǎn)生重要影響。因此，三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤DOM的淹水釋放行為特性與結(jié)構(gòu)特征將深刻地影響著各類物質(zhì)的環(huán)境行為與效應(yīng)。基于此，本文選取三峽庫(kù)區(qū)消落帶4個(gè)典型區(qū)域土壤DOM為主要研究對(duì)象，結(jié)合紫外可見、三維熒光等光譜手段，對(duì)消落帶土壤DOM的淹水釋放行為特性與結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行研究，以期有助于進(jìn)一步認(rèn)識(shí)三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤 DOM的地化特征及環(huán)境角色。研究

4、結(jié)果表明：
　?。?）消落帶4個(gè)區(qū)域土壤DOM在淹水過程中均呈現(xiàn)“快速釋放-下降-動(dòng)態(tài)平衡”的釋放規(guī)律；釋放速率和通量計(jì)算表明，土壤DOM釋放呈現(xiàn)出“源-匯動(dòng)態(tài)交換”特征。對(duì)比厭氧淹水與正常淹水兩種處理上覆水DOM的紫外-可見光譜特征，在整個(gè)淹水周期中石寶寨(SB)上覆水DOC和CDOM顯著差異，厭氧淹水 DOM芳香性(SUVA280)高于正常淹水，而光譜斜率比值(SR)對(duì)不同淹水條件不敏感。同時(shí)，厭氧淹水的上覆水DOC和CDOM

5、的相關(guān)性也明顯高于正常淹水。不同區(qū)域土壤淹水釋放DOM存在差異，以忠縣石寶寨土壤釋放強(qiáng)度最高，盡管土壤有機(jī)質(zhì)含量是影響各區(qū)域土壤淹水釋放DOM差異的重要原因之一，但其他地化因素仍需考慮。因此，僅僅關(guān)注DOC濃度變化并不足以完全描述DOM的釋放特征。結(jié)合淹水汞釋放和生物富集實(shí)驗(yàn)，淹水初期釋放DOM的較強(qiáng)芳香性和腐殖化程度，以及較強(qiáng)的陸源特征，有利于我們進(jìn)一步解釋污染物在淹水過程中的環(huán)境行為，為了解DOM的環(huán)境角色提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)和試驗(yàn)支撐。<

6、br>　　（2）土壤淹水后向上覆水體釋放DOM，上覆水DOM三維熒光光譜特征表明，土壤DOM的釋放對(duì)上覆水體DOM熒光特征有重要貢獻(xiàn)，且淹水后上覆水DOM熒光特性，呈現(xiàn)出和紫外-可見光譜相似特征。淹水初期DOM的快速釋放及后期去除機(jī)制，是水體DOM熒光組分的動(dòng)態(tài)“源-匯”平衡的關(guān)鍵；其中類腐殖峰(A和C)受無(wú)機(jī)礦物相的吸附-釋放影響明顯，而類蛋白峰(B和T)受微生物影響較為明顯。另外，所有土壤淹水釋放后水體DOM均呈現(xiàn)出“內(nèi)源+外源”的

7、復(fù)合特征。整個(gè)淹水周期，除忠縣石寶寨(SB)外，其余區(qū)域土壤在厭氧和正常淹水條件下，水體DOM熒光特征的差異性不明顯，這可能和土壤自身組成(例如無(wú)機(jī)礦物組成和有機(jī)組分)的復(fù)雜程度有關(guān)。結(jié)合可見-紫外光譜，兩種技術(shù)相互補(bǔ)充，證明了土壤釋放(“源”)和無(wú)機(jī)礦物、微生物、金屬氧化物的去除(“匯”)機(jī)制是控制上覆水體DOM動(dòng)態(tài)變化的重要因素。
　?。?）土壤DOM的生物可利用性研究表明，在28d的實(shí)驗(yàn)中DOM在厭氧處理下降解為33.51~

8、42.91％，正常處理為46.64~59.23%，兩種處理下DOM降解量差異顯著，其中KX的降解量均為最低。CDOM厭氧處理降解為5.10~16.98%，正常處理為19.92~34.70%，兩種處理的差異亦達(dá)到顯著，非生色組分在降解過程中會(huì)被優(yōu)先利用。雙指數(shù)模型表明厭氧處理易降解組分比例低于正常處理，而難降解組分比例高于正常處理，兩種組分的平均停留時(shí)間為1.02~3.45d和58.82~111.11d，水體含氧量是影響微生物降解效率的重

9、要因素。兩種處理下降解后DOM芳香化程度均顯著提高，而光譜斜率僅在厭氧下降低，體現(xiàn)了微生物對(duì)高分子組分降解的差異，S275-295與SUVA254、CDOM的相關(guān)性表明降解過程中芳香性結(jié)構(gòu)對(duì)DOM分子量具有較大貢獻(xiàn)。兩類熒光峰降解比例的差異說明類蛋白熒光峰具有較高的生物可利用性，BIX、HIX升高說明體系中產(chǎn)生新 DOM的同時(shí)低分子量DOM被降解，DOM腐殖化程度增加。SUVA254與類蛋白熒光峰所占比例均可對(duì) BDOC進(jìn)行預(yù)測(cè)，但類蛋

10、白熒光峰對(duì) BDOC的預(yù)測(cè)具有更廣的適用性。
　　（4）不同水-土比提取的土壤DOC擬合曲線表明4個(gè)區(qū)域土壤溶解性有機(jī)碳庫(kù)容量([DOC])及土壤DOC的吸附常數(shù)(Ks)差異較大，其中涂井(TJ)土壤DOC庫(kù)容量1.634mg·g-1最高，涪陵(FL)為0.612 mg·g-1最低，而石寶(SB)土壤具有最高的吸附常數(shù)，開縣漢豐湖(KX)最低。不同水-土比提取下有色溶解性有機(jī)質(zhì)(CDOM)與DOC具有顯著正相關(guān)，說明CDOM占DO

11、C比例較為穩(wěn)定。紫外-熒光光譜參數(shù)表明疏水性組分與芳香性結(jié)構(gòu)關(guān)系密切，土壤 DOC內(nèi)源特征明顯，受生物來源的影響較大。
　?。?）庫(kù)區(qū)消落帶土壤DOM的H/C值為2.13~3.83，脂肪化程度較高，而標(biāo)準(zhǔn)樣品的富里酸和胡敏酸H/C為0.75~1.31，具有較高的芳香性；土壤DOM與富里酸、胡敏酸具有相似的紅外光譜特征，表明在性質(zhì)與結(jié)構(gòu)上具有一定的相似性，紅外峰值強(qiáng)度表明土壤DOM中含有較多的碳水化合物、有機(jī)酸、糖類等物質(zhì)，而標(biāo)準(zhǔn)樣