非均相催化合成碳酸甲乙酯.pdf

1、綠色化學(xué)品碳酸甲乙酯(MEC)由于在結(jié)構(gòu)上的不對稱，有著廣泛的用途；尤其是作為鋰離子電池電解質(zhì)溶劑，有著不可比擬的優(yōu)點(diǎn)?，F(xiàn)階段MEC的純度和價(jià)格限制了它更廣泛的應(yīng)用，因而開發(fā)一種新的工藝方法，降低成本，對于滿足MEC日益增長的需求是十分有必要的。 通過對碳酸甲乙酯幾種主要的合成方法(光氣法、氧化羰基法和酯交換法)以及各種方法中的催化劑比較，選擇了以固體堿催化劑催化乙醇和碳酸二甲酯酯交換合成碳酸甲乙酯的合成路線。 運(yùn)用浸漬

2、法、溶膠凝膠法和表面包覆法制備了多種的備選固體催化劑。催化劑的活性組分包括堿金屬氧化物、過渡金屬氧化物和稀土金屬氧化物；助催化劑有：氧化鋅，氧化鐵；載體有：氧化鋁、活性炭、硅膠。通過各個(gè)催化劑的評價(jià)實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)在所有催化劑中，氧化鋁上負(fù)載堿金屬氧化物的催化劑H具有最高活性和選擇性。 通過催化劑H催化乙醇和碳酸二甲酯酯交換合成碳酸甲乙酯的正交實(shí)驗(yàn)，分析討論了影響因素溫度、進(jìn)料比和催化劑用量對反應(yīng)的影響；并經(jīng)過進(jìn)一步的優(yōu)化實(shí)驗(yàn)，得到了

3、能夠適合工業(yè)化應(yīng)用的最佳反應(yīng)條件：反應(yīng)溫度為88℃-90℃，原料摩爾進(jìn)料比n(DMC)/n(乙醇)=2.8：1，催化劑H的用量(基于乙醇的摩爾量)為25％，反應(yīng)4個(gè)小時(shí)，MEC的產(chǎn)率為97.2％，選擇性為100％ 分析了同一類催化劑的不同制備方法和制備工藝對于催化劑活性以及選擇性的影響。發(fā)現(xiàn)用浸漬法、在600℃下焙燒制備的催化劑H性能最好。測定了催化劑H的使用壽命以及再生后的催化活性。測定了催化劑H的物性：堆密度為1.059g/