基于懸浮體系的二氧化鈦光催化劑研究及應(yīng)用.pdf

1、納米二氧化鈦光催化已經(jīng)作為一種高級(jí)氧化過(guò)程展現(xiàn)在人們面前，該技術(shù)幾乎可以降解所有的有機(jī)污染物，并有望利用太陽(yáng)光。因此，基于納米二氧化鈦的環(huán)境光催化是一種頗有前景的環(huán)境治理技術(shù)。根據(jù)催化劑存在的形式，二氧化鈦光催化體系可以分為兩種：固定式光催化體系和懸浮光催化體系。懸浮光催化體系就是將催化劑直接加入待處理的廢水中，懸浮體系具有如下優(yōu)點(diǎn)：處理容量大，用于吸收、反應(yīng)的有效催化表面積大，污染物從液體到光催化劑的有效傳質(zhì)等。但是，其缺點(diǎn)就是反應(yīng)催

2、化劑的分離回收困難。 本文針對(duì)懸浮光催化體系，圍繞著“開(kāi)發(fā)高效且易于回收的新型光催化劑”這一目標(biāo)，深入研究了一系列新型光催化劑的制備及其光催化性能的研究。并針對(duì)其特點(diǎn)設(shè)計(jì)和應(yīng)用了新型的光催化反應(yīng)器。主要研究工作如下： 1.以水熱法制備的碳納米球?yàn)槟０逯苽淞瞬煌叽绲目招腡iO2微球，由于碳球表面富含-OH和-C=O，用其作空心球模板時(shí)不再需要進(jìn)行表面改性。另一方面，由于整個(gè)碳納米球的制備過(guò)程不會(huì)產(chǎn)生有毒物質(zhì)，因此碳納米球

3、是一種綠色模板。以活性染料X-3B為模擬降解物考察了不同空心球在紫外光照射下的光催化性能，結(jié)果表明光催化性能都要好于P25，最好的一種空心球的降解速率是P25的4.5倍。此外，以碳納米球?yàn)槟０?，尿素為摻雜源，制備了氮摻雜的二氧化鈦空心球。以X-3B為模型降解物研究了所制備的氮摻雜二氧化鈦空心球的可見(jiàn)光催化性能，結(jié)果表明其表觀速率常數(shù)達(dá)到0.015 min-1，是P25的16倍。 2.在低溫(75℃)情況下制備了TiO2/活性炭二

4、元復(fù)合光催化劑。以苯酚為模擬降解物考察了其光催化性能，發(fā)現(xiàn)降解速率是P25和純TiO2的4和5倍。研究了苯酚降解過(guò)程中的中間產(chǎn)物分布，發(fā)現(xiàn)主要中間產(chǎn)物為對(duì)苯二酚。而純二氧化鈦?zhàn)鞔呋瘎r(shí)中間產(chǎn)物主要有對(duì)苯二酚和鄰苯二酚。借助Scatchard模型，從催化劑對(duì)中間產(chǎn)物的吸附能力解釋了兩種催化劑中間產(chǎn)物分布的不同。通過(guò)設(shè)計(jì)的脫附實(shí)驗(yàn)表明：紫外輻照后，復(fù)合光催化劑上不會(huì)產(chǎn)生苯酚累計(jì)性吸附。 3.制備了碳包埋Fe3O4磁性粒子負(fù)載的TiO

5、2光催化劑。所制備的催化劑可以被很好地磁分離。通過(guò)對(duì)反應(yīng)后的溶液進(jìn)行元素分析發(fā)現(xiàn)光溶解現(xiàn)象被有效的消除了，說(shuō)明碳層能有效地阻隔Fe3O4和TiO2。研究發(fā)現(xiàn)，其對(duì)苯酚的降解速率分別是P25和純TiO2的1.6和2.3倍。 4.從TiO2-AC二元復(fù)合光催化劑的協(xié)同效應(yīng)出發(fā)，將活性炭的吸附能力、Fe3O4的可磁分離性和TiO2的光催化性能結(jié)合起來(lái)構(gòu)成新型的三元復(fù)合光催化劑。研究發(fā)現(xiàn)該復(fù)合光催化劑具有很好的磁性，借助一個(gè)外加磁場(chǎng)能夠

6、容易地將其從水溶液中分離出來(lái)，在磁分離后，通過(guò)超聲的方法又能將其分散到水中。研究了紫外光照射時(shí)，F(xiàn)e3O4/活性炭比例對(duì)復(fù)合光催化劑光催化性能的影響，發(fā)現(xiàn)隨著Fe3O4/活性炭的增加其光催化性能先增強(qiáng)再減弱，F(xiàn)e3O4/活性炭等于1：5時(shí)，催化劑的光催化性能最高，此時(shí)的降解速率是P25的8.5倍。通過(guò)對(duì)催化劑的循環(huán)使用發(fā)現(xiàn)，其重復(fù)利用性能良好，經(jīng)過(guò)6周期的使用后對(duì)苯酚的降解率仍然高于80％。以X-3B和4-CP為目標(biāo)降解物，研究了三元復(fù)

7、合光催化劑在可見(jiàn)光下的光催化性能，發(fā)現(xiàn)該催化劑在可見(jiàn)光照射時(shí)仍然具有很高的催化活性，對(duì)X-3B和4-CP的降解表觀速率常數(shù)分別為0.021 min-1和0.82 h-1。 5.設(shè)計(jì)了一種可全天候高效運(yùn)轉(zhuǎn)的太陽(yáng)能光催化氧化水處理裝置。并選用自制的可磁分離復(fù)合光催化劑的懸浮體系來(lái)研究此反應(yīng)器的性能，發(fā)現(xiàn)在太陽(yáng)光照射時(shí)X-3B和苯酚的降解率分別為97.1％和94.5％，而且催化劑比較容易分離并重復(fù)利用，經(jīng)過(guò)5次使用后，對(duì)X-3B的降解