二次生長(zhǎng)ZSM-5膜及其超臨界催化裂解正十二烷初步研究.pdf

1、隨著超音速及超高音速時(shí)代的到來，飛行過程中飛行器外表面及設(shè)備的熱負(fù)荷越來越大，應(yīng)用燃料作為冷卻劑成為首選方案。在這種條件下，燃料的顯熱已不能滿足需求，利用吸熱燃料的化學(xué)裂解反應(yīng)勢(shì)在必行。ZSM-5分子篩是一種性能優(yōu)越的燃料裂解催化劑。本論文中則采用二次生長(zhǎng)法在無孔不銹鋼基底表面附載這種ZSM-5分子篩催化劑。 本文研究了合成ZSM-5分子篩膜的適宜工藝條件，并通過DLS、XRD、SEM和TEM等表征手段考察了不同合成參數(shù)對(duì)ZSM

2、-5分子篩膜晶體形貌的影響。合成Silicalite-1晶種的適宜工藝條件為晶化溫度98℃，水熱晶化時(shí)間48h，合成液組成為9TPAOH：25TEOS：1450H2O：100EtOH； ZSM-5分子篩膜二次生長(zhǎng)的工藝條件為晶化溫度185℃，水熱晶化時(shí)間24h，合成液組成為4TPAOH：25TEOS：2750H2O：0.2A1（NO3）3。據(jù)電子掃描電鏡分析結(jié)果，研究了不銹鋼管內(nèi)壁沾涂Silicalite-1晶種的適宜參數(shù)。發(fā)現(xiàn)不銹鋼管

3、（內(nèi)徑2mm）內(nèi)壁生長(zhǎng)分子篩膜與晶化釜內(nèi)生長(zhǎng)存在差異。由于不銹鋼管內(nèi)生長(zhǎng)液容量低而造成延長(zhǎng)生長(zhǎng)時(shí)間不能使膜厚繼續(xù)增加。 采用固定床反應(yīng)器考察三角螺旋不銹鋼絲為載體的ZSM-5分子篩膜超臨界條件下催化裂解正十二烷的性能。研究表明，催化裂解反應(yīng)轉(zhuǎn)化率遠(yuǎn)大于同條件下熱裂解轉(zhuǎn)化率，并能在給定轉(zhuǎn)化率下可以降低反應(yīng)溫度至少50℃。同時(shí)發(fā)現(xiàn)隨著催化反應(yīng)的進(jìn)行，積碳量增加，氫氣摩爾含量大大增加。 綜合TGA、DSC分析與催化裂解反應(yīng)結(jié)果