納米TiO-,2--SiO-,2--炭復合光催化劑制備、結(jié)構(gòu)與性能研究.pdf

1、稻殼是一種組成結(jié)構(gòu)以富含硅和碳元素為特征的生物質(zhì)資源。本文基于稻殼的這一特殊組成，通過溶膠-凝膠法將TiO2負載于稻殼表面，然后，分別采用熱解法、熱解-活化法制備具有可見光激發(fā)活性的負載型TiO2/SiO2/熱解炭（TiO2/SiO2/PyC）和TiO2/SiO2/活性炭（TiO2/SiO2/AC）復合光催化劑。通過X-射線衍射分析（XRD）、傅里葉紅外光譜分析（FTIR）、場發(fā)射掃描電子顯微鏡（SEM）等手段研究了催化劑的結(jié)構(gòu)，利用U

2、V-Vis和亞甲基藍溶液的可見光催化降解反應對催化劑的光催化活性進行了表征。 以鈦酸四丁酯（TBOT）為鈦源，采用原位包覆法制得稻殼-TiO2凝膠前驅(qū)體，將該前驅(qū)體在氮氣氛下熱解、煅燒，制得具有可見光激發(fā)活性的TiO2/SiO2/PyC復合光催化劑，并考察前驅(qū)體中TBOT用量、熱解時間及溫度對催化劑結(jié)構(gòu)及光催化活性的影響。結(jié)果表明，TiO2/SiO2/PyC催化劑為殼-核型負載結(jié)構(gòu)，核由熱解炭-SiO2復合組成，殼由TiO2與S

3、iO2復合組成，在殼-核界面、TiO2與SiO2接觸面上，TiO2與SiO2之間形成Ti-O-Si鍵；XRD結(jié)果表明，負載化TiO2的相轉(zhuǎn)變溫度和晶粒的生長受到顯著的抑制，熱解溫度達到700℃時仍保持銳鈦礦相，對紫外-可見光的吸收均有較大程度增加，對亞甲基藍的可見光催化降解活性明顯增強，其中，以2-TiO2/SiO2/PyC-4-500催化劑的性能最優(yōu)。 將原位包覆法，多層包覆法及液相沉淀包覆法制備的催化劑前驅(qū)體分別在氮氣氛下，

4、以KOH為活化劑，采用熱解-活化法處理，成功制備出具有良好可見光激發(fā)活性的TiO2/SiO2/AC復合光催化劑，探討了前驅(qū)體制備方法、堿炭比、煅燒溫度等工藝條件對催化劑結(jié)構(gòu)和光催化活性的影響，并與納米TiO2及TiO2/SiO2光催化劑的性能進行比較。結(jié)果表明，TiO2/SiO2/AC在紫外-可見光區(qū)的吸收增強，比表面積增大，熱穩(wěn)定性提高，經(jīng)700℃煅燒仍保持銳鈦礦相，催化劑粒子也呈現(xiàn)殼-核型負載結(jié)構(gòu)，核由活性炭-SiO2組成，殼由銳鈦

5、礦型TiO2與SiO2組成，殼-核界面、TiO2與SiO2接觸面處，TiO2與SiO2形成Ti-O-Si鍵。亞甲基藍在該催化劑上的光催化降解率顯著增大。其中，以原位包覆法前驅(qū)體制得的催化劑TiO2/SiO2/AC1-2-500催化活性最強，并優(yōu)于熱解法催化劑2-TiO2/SiO2/PyC-4-500. TiO2/SiO2/AC1-2-500光催化劑的前驅(qū)體是在當TBOT用量為2.0 ml條件下由原位包覆法制備的，其熱解-活化工

6、藝條件為：熱解溫度和時間分別為500℃和4h，堿炭比為2，活化溫度和時間分別為600℃和1h，煅燒溫度和時間分別為500℃和3h。TiO2/SiO2/AC1-2-500對亞甲基藍可見光催化降解的降解率可達72.51％，其孔結(jié)構(gòu)以4 nm和50 nm為主，吸附曲線屬于第Ⅱ類吸附，比表面積可達608.4㎡/g。TiO2/SiO2/PyC和TiO2/SiO2/AC催化劑中，TiO2與復合載體之間有一定的協(xié)同作用，該協(xié)同作用促進了TiO2的光催