高性能PZT基壓電陶瓷材料的制備與電性能研究.pdf

1、本文根據(jù)大功率單層壓電變壓器對(duì)材料的性能要求，從材料的組分選擇，準(zhǔn)同型相界組成，陶瓷的制備工藝參數(shù)，到“軟性”、“硬性”摻雜劑的摻雜改性等方面分析和討論了如何提高材料的機(jī)械品質(zhì)因數(shù)Qm、壓電常數(shù)d33、機(jī)電耦合系數(shù)K0以及同時(shí)降低介電損耗tanδ和諧振內(nèi)阻r的途徑，設(shè)計(jì)了一種新的四元系PbZrO3-PbTiO3-Pb(Fe2/3W1/3)O3-Pb(Mn/3Nb2/3)O3(縮寫為PZT-PFW-PMN)，適用于大功率單層壓電變壓器用的

2、材料。主要內(nèi)容如下： 首先，通過(guò)傳統(tǒng)固相法制備了PZT-PFW-PMN壓電陶瓷。詳細(xì)地研究了Pb(Fe2/3W1/3)O3(PFW)含量變化對(duì)陶瓷微觀結(jié)構(gòu)及電性能的影響，結(jié)果表明，PFW的加入有效地促進(jìn)固溶體的形成，并抑制焦綠石相的生成；隨著PFW含量的增加，陶瓷的Qm，Kp和d33均呈現(xiàn)出先升高后降低的趨勢(shì)，這歸于陶瓷的密度的提高和“硬性”摻雜的結(jié)果。當(dāng)PFW含量處于1.5mol％～5.0mol％時(shí)，樣品具有比較優(yōu)良的壓電性能

3、，尤其是Pb(Fe2/3W1/3)O3含量為3.0mol％時(shí)，樣品的綜合性能較優(yōu)。在此基礎(chǔ)上，對(duì)該體系進(jìn)行了鋯鈦比的調(diào)節(jié)，隨著鋯鈦比的增加，陶瓷相結(jié)構(gòu)明顯從四方相過(guò)渡到菱方相；Kp，d33和εr也隨之呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì)，Qm則呈現(xiàn)相反的變化趨勢(shì)。在準(zhǔn)同型相界附近的四方相區(qū)，即Zr/Ti=52/48時(shí)，體系獲得了較優(yōu)的電性能其參數(shù)分別為：Qm=1655，Kp=0.63，d33=358pC/N，tanδ=0.0053，r=1.027Ω，

4、εr=1745和Tc=273℃。因此我們確定組分0.90Pb(Zr0.52Ti0.48)O3-0.03Pb(Fe2/3W1/3)O3-0.07Pb(Mn1/3Nb2/3)O3(縮寫為0.90PZT-0.03PFW-0.07PMN)為本研究的基礎(chǔ)配方。 其次，在確定了基本組分的基礎(chǔ)上，對(duì)制備工藝進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明，粉體預(yù)燒溫度的升高，有助于Pb(Zr,Ti)O3固溶體的形成。陶瓷的介電、壓電性能隨預(yù)燒溫度的升高，變化趨勢(shì)比

5、較平緩。隨著燒結(jié)溫度的增加，陶瓷的密度呈現(xiàn)先增大后降低的趨勢(shì)。此外，當(dāng)燒結(jié)溫度從1050℃升高到1200℃時(shí)，體系的介電、壓電性能都有所改善。這可能與陶瓷的致密化有一定的關(guān)系。我們確定了體系的最佳預(yù)燒溫度為800℃，燒結(jié)溫度為1200℃。為了提高體系的電性能，我們又研究了過(guò)量氧化鉛(鉛氣氛)對(duì)體系性能的影響。實(shí)驗(yàn)表明，適量鉛的加入，不僅促進(jìn)陶瓷致密化，而且優(yōu)化了介電和壓電性能。當(dāng)Pb3O4含量等于2.0wt.％時(shí)，得到的陶瓷綜合性能優(yōu)異

6、，其電性能參數(shù)分別為：Om=1743，Kp=0.64，d33=365pC/N，tanδ=0.0056，r=0.997Ω。 為了進(jìn)一步提高材料的介電以及壓電性能，以滿足單層壓電變壓器的工程應(yīng)用。我們分別以MnCO3、Nb2O5、Fe2O3和WO3為摻雜劑，對(duì)體系進(jìn)行了改性實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，體系無(wú)論是缺MnCO3或缺Nb2O5，還是加入過(guò)量的MnCO3或Nb2O5，均未改善該體系的介電、壓電性能。因此體系應(yīng)保持原組分中錳和鈮的化學(xué)

7、計(jì)量比為最佳。適量的Fe2O3摻雜對(duì)d33、Kp和Qm都有所改善，當(dāng)Fe2O3含量為0.05wt.％時(shí)，我們得到了綜合性能優(yōu)異的陶瓷材料，其性能參數(shù)為：Qm=1839，Kp=0.61，d33=382pC/N，tanδ=0.0054，r=1.006Ω。此外，由于過(guò)量WO3的加入，與體系中過(guò)量的Pb3O4在燒結(jié)時(shí)形成液相，促進(jìn)了陶瓷的致密化，得到了晶界清晰、晶粒大小均勻的陶瓷。隨著WO3含量的增加，體系0.90PZT-0.03PFW-0.0

8、7PMN的介電常數(shù)顯著升高，Qm也有所提高。當(dāng)WO3含量為0.15wt.％時(shí)，體系具有最優(yōu)的壓電性能：Qm=1882，Kp=0.64，d33=351pC/N，εr=1798，tanδ=0.0052，r=0.866Ω，Pr=19.94μC/cm2和Ec=11.98kV/cm。 最終篩選出了較優(yōu)的兩個(gè)體系，分別為：0.90Pb(Zr0.52Ti0.48)O3-0.03PFW-0.07PMN+2.0wt.％Pb3O4+0.05wt.％