特殊形貌納米氧化鈰的可控制備及其擔(dān)載金催化劑的催化性能研究.pdf

1、稀土元素Ce具有特殊的電子結(jié)構(gòu)及較大的原子半徑,其化學(xué)性質(zhì)與其它元素有很大不同。Ce4+與Ce3+之間易于轉(zhuǎn)化,使它們在催化材料等方面有著廣泛的應(yīng)用。而特殊形貌的CeO2催化劑因會暴露特殊晶面等特性在納米材料的應(yīng)用方面占有一席之地。尤其是一維納米結(jié)構(gòu)CeO2常因具有較大的比表面積和儲氧能力發(fā)揮了更多的優(yōu)勢。本論文工作中主要研究合成納米棒結(jié)構(gòu)的CeO2,并考察了不同反應(yīng)因素對C0催化氧化活性的影響。主要研究內(nèi)容如下:
　　 采用沉

2、淀法利用相同的反應(yīng)物制備了前驅(qū)體,改變了后續(xù)反應(yīng)條件合成了兩種一維納米結(jié)構(gòu)的CeO2,分別命名為L—CeO2,K—CeO2。研究表明,樣品L—CeO2表面氧含量高,C0催化氧化活性更好。
　　 利用水熱合成法制備了一維納米結(jié)構(gòu)的CeO2,把納米CeO2與普通沉淀法制備的納米粒子進(jìn)行活性對比。發(fā)現(xiàn)一維結(jié)構(gòu)的CeO2活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)比粒子好。焙燒溫度對活性有較大的影響,350℃比600℃焙燒的樣品活性高。
　　 利用沉淀法首先制備了

3、CeO2納米粒子,在0℃老化后會逐漸長成納米棒。研究發(fā)現(xiàn)老化溫度對形貌有決定性的作用。但儲氧能力等性質(zhì)都相似,活性沒有太大的差別。
　　 利用水熱合成法合成了CeO2納米球,考察了反應(yīng)物濃度對活性和形貌的影響。發(fā)現(xiàn)當(dāng)反應(yīng)物濃度為3.125 M時易形成形貌均一的納米球,濃度減半后納米球大小不一。考察CeO2納米球C0催化氧化活性,發(fā)現(xiàn)在低溫區(qū)各樣品活性相近,但是當(dāng)溫度升高到300℃后形貌均一的納米球表現(xiàn)出了更好的活性。
　　

4、 近年來以CeO2為載體擔(dān)載貴金屬Au合成催化劑引起了極大的關(guān)注。Au的加入可以活化CeO2的表面氧,從而大大提高催化劑的氧化還原能力。但是載體的性質(zhì)、粒子大小和形貌等因素都會影響催化劑的性能。本論文利用水熱合成法首先制備了不同形貌的CeO2,研究發(fā)現(xiàn)棒狀結(jié)構(gòu)的CeO2活性最好。340℃時棒狀結(jié)構(gòu)CeO2的C0轉(zhuǎn)化率為100％,而立方體狀的僅達(dá)到38％。將各形貌CeO2分別擔(dān)載了相同含量的Au后,各Au／CeO2催化劑在160℃時CO