有機磁性器件自旋相關(guān)輸運性質(zhì)研究.pdf

1、有機材料在很長一段時間內(nèi)都被認為是絕緣體,直到上個世紀有機電子學逐漸興起,發(fā)現(xiàn)摻雜的有機材料具有較好的導(dǎo)電能力,這種傳統(tǒng)的認識才被打破。有機半導(dǎo)體和分子電子學是有機電子學中兩個比較熱門的領(lǐng)域,其中有機半導(dǎo)體材料包括高分子聚合物和小分子,它們具有豐富的電學、磁學、光學特性,已經(jīng)在有機發(fā)光二極管(OLED),有機場效應(yīng)管(OFET),有機光伏電池(OPVC)等方面得到了廣泛應(yīng)用。分子電子學的發(fā)展使人們可以在分子層次.卜使用有機材料構(gòu)建功能性

2、更好的電子器件。目前,分子電子學的實驗和理論研究已經(jīng)廣泛展開,發(fā)現(xiàn)有機分子器件可以實現(xiàn)多種與傳統(tǒng)電子學類似的功能,如分子開關(guān)、分子整流器、分子存儲器等邏輯功能器件。
　　 我們知道,電了具有兩個重要的內(nèi)稟屬性,即電荷和自旋。傳統(tǒng)的微電子技術(shù)只利用電荷流進行信息處理,而自旋這一自由度沒有在實際應(yīng)用的電_了學技術(shù)中發(fā)揮應(yīng)有的作用。實際上,人們早在20世紀20年代就發(fā)現(xiàn)了電子的自旋特性,但直到20世紀80年代發(fā)現(xiàn)巨磁電阻效應(yīng)并用自旋相

3、關(guān)散射和二流體模型解釋之后,人們才開始認識電子自旋的應(yīng)用價值,于是對電子自旋的研究成為一個熱點課題。自旋電子學中電子的自旋或者是獨立地或者是跟電子的電荷相特性結(jié)合地作為信息儲存和傳輸?shù)妮d體。電子的自旋態(tài)具有較長的弛豫時間,不容易被雜質(zhì)或缺陷的散射破壞,而且自旋較容易通過調(diào)節(jié)外部的磁場來進行控制。人們正期待著利用電子自旋特性來設(shè)計運行速度更高、能量消耗更低、功能多、高集成的下一代微電子器件,這種器件的尺寸將進一步大大減小,進入納米尺度范圍

4、,成為介觀物理相關(guān)研究的重要組成部分。
　　 特別地,近幾年來將有機電子學和自旋電子學相結(jié)合,得到了一些令人振奮的新現(xiàn)象和新效應(yīng),形成了一個新的學科分支一有機自旋電子學。有機自旋電子學是研究有機功能材料及其相關(guān)器件中的自旋產(chǎn)生、消滅、轉(zhuǎn)移與存儲等物理現(xiàn)象和物理機制的學科,它包含化學有機材料和物理兩個領(lǐng)域。將二者結(jié)合,探討有機材料在自旋電子學領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要的基礎(chǔ)研究價值和潛在的應(yīng)用背景,這也是當前國際上許多課題組密切關(guān)注的一個

5、研究方向。由于有機材料具有較弱的自旋.軌道耦合和超精細相互作用,載流子的自旋弛豫時間比較長,因而是實現(xiàn)自旋極化輸運的理想候選材料。不同于傳統(tǒng)半導(dǎo)體中的載流子,有機材料中載流子是孤子、極化子、雙極化子等準粒子,它們具有更復(fù)雜的電荷自旋關(guān)系,使有機自旋電子學器件具有更豐富的特性。
　　 目前,實驗上和理論上研究的有機自旋電子學器件主要有三類。第一類是磁性電極/非磁性有機材料異質(zhì)結(jié)型器件。實驗上多采用半金屬的CMR材料LSMO和鐵磁性

6、的Co作為電極,中間層通常采用共軛低聚物六噻吩(T6)和小分子Alq3等。對這類器件的關(guān)注點是如何實現(xiàn)有效的自旋極化注入和輸運問題。第二類器件是由普通的金屬電極和非磁性有機材料構(gòu)成。實驗上在很弱的磁場下(10mT)測得了有機磁電阻(OMAR)現(xiàn)象,對這種現(xiàn)象的解釋是目前有機自旋電子學領(lǐng)域一個新的難題。第_一類器件使用有機磁性分子作為載體來實現(xiàn)自旋相關(guān)功能性。有機磁性分子集有機材料和磁性材料的優(yōu)點于一身,近幾年來已經(jīng)引起人們的廣泛關(guān)注。這

7、種材料可以實現(xiàn)電導(dǎo)和磁性的共存,并且具有輕質(zhì)、低消耗的優(yōu)點,是有機自旋相關(guān)器件的優(yōu)質(zhì)候選材料。目前,對有機磁性分子器件的研究工作已經(jīng)初步展開,實驗上已經(jīng)制備出一些有機磁體,典型的如poly-BIPO等,它通過使用磁性側(cè)基取代氫原子的方式實現(xiàn)鐵磁性。緊接著,一些理論工作者對有機鐵磁體的磁性起源進行了研究,得到了這種材料的自旋密度波性質(zhì),同時也研究了電子-電子關(guān)聯(lián)和邊界效應(yīng)的影響。用這種材料組裝器件,并對其輸運性質(zhì)進行研究的工作也逐漸開展,

8、得到自旋過濾和自旋整流等有趣的物理現(xiàn)象。
　　 綜上所述,有機自旋電子學領(lǐng)域剛剛起步,對很多具體的問題還缺乏深入的研究。本論文以有機鐵磁器件為研究對象,結(jié)合了描述有機材料的一維緊束縛SSH(Su-Schrieffer-Heeger)模型以及計算介觀輸運問題的Landauer-Büttiker公式,采用格林函數(shù)和傳遞矩陣方法計算透射率,研究了體系的自旋相關(guān)輸運性質(zhì)。論文首先系統(tǒng)地研究了自旋激發(fā)對有機磁性分子的基本性質(zhì)及其器件的自旋

9、極化輸運性質(zhì)的影響,并對不同激發(fā)態(tài)的情況進行了詳細的討論。同時,在原來二通道模型的基礎(chǔ)上發(fā)展了四通道模型,研究了自旋翻轉(zhuǎn)對有機鐵磁器件自旋相關(guān)輸運性質(zhì)的影響。本論文的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
　　 1.自旋激發(fā)態(tài)對有機鐵磁器件電子輸運性質(zhì)的影響
　　 目前,對有機鐵磁材料的研究主要局限在基態(tài)體系,實際上,很多外界因素的影響如光、磁場、溫度等都有可能使磁性分子偏離基態(tài)。已經(jīng)有一些相關(guān)實驗報道了單分子磁體在自旋激發(fā)態(tài)下的輸運特性

10、,并且發(fā)現(xiàn)了很多有趣的物理現(xiàn)象,如負微分電導(dǎo)和完全的電流壓制等,這些有可能與自旋激發(fā)的影響有關(guān)。本文的第三章以有機鐵磁分子poly-BIPO為對象,系統(tǒng)地研究了自旋激發(fā)態(tài)對有機鐵磁器件自旋相關(guān)輸運性質(zhì)的影響。
　　 1.1有機鐵磁分子中存在自旋激發(fā)時,基態(tài)情況下正負交替的自旋密度將被破壞,自旋激發(fā)附近將出現(xiàn)局域的自旋密度波缺陷。對體系自旋激發(fā)能的研究發(fā)現(xiàn),耦合激發(fā)所消耗的能量最低,當體系的自旋激發(fā)達到一定數(shù)量時,自旋激發(fā)能不再發(fā)

11、生變化,被激發(fā)的區(qū)域形成一個穩(wěn)定的疇,激發(fā)能存在于疇壁中。
　　 1.2在固定偏壓下,隨著自旋激發(fā)數(shù)目的增加,體系的總電流將迅速降低,自旋極化電流在低自旋激發(fā)時的變化不大,但在高自旋激發(fā)態(tài)時將迅速降低為0.
　　 1.3由于器件中分子尺寸較短,有可能出現(xiàn)邊界效應(yīng),因此考慮了相同數(shù)H的自旋激發(fā)處于不同位置時對器件輸運性質(zhì)的影響,發(fā)現(xiàn)自旋激發(fā)位置變化小會影響電流的自旋極化。
　　 1.4溫度效應(yīng)會使有機磁性分子產(chǎn)生集

12、體的激發(fā),取不同溫度下,側(cè)基自旋取向的方形隨機分布,發(fā)現(xiàn)低溫引起的自旋激發(fā)對器件的自旋極化輸運性質(zhì)影響不大,當溫度達到一定值時,自旋極化迅速降低。
　　 2.自旋翻轉(zhuǎn)散射對有機鐵磁器件電子輸運性質(zhì)的影響
　　 隨著有機自旋電子學的發(fā)展,有機磁性材料越來越受到人們的關(guān)注,因為它結(jié)合了有機材料的和磁性材料的優(yōu)點。已經(jīng)有相關(guān)研究表明,用有機鐵磁材料構(gòu)建分子器件可以實現(xiàn)自旋過濾和自旋整流的功能。然而,以往的大多數(shù)理論研究認為有機

13、材料中的自旋弛豫時間較長,電子在輸運過程中不發(fā)生自旋翻轉(zhuǎn),因此在計算輸運問題時通常都采用二通道模型。在實際過程中,許多外界條件和內(nèi)部因素都有可能使電子白旋在輸運過程中發(fā)生翻轉(zhuǎn)。論文的第四章設(shè)計了金屬/有機鐵磁體/金屬三明治結(jié)構(gòu),考慮輸運過程中的自旋翻轉(zhuǎn),用傳遞矩陣的方法對器件的自旋相關(guān)輸運性質(zhì)進行研究。
　　 2.1對有機鐵磁材料的基本性質(zhì)進行研究發(fā)現(xiàn),存在自旋翻轉(zhuǎn)散射時,有機鐵磁分子不同的自旋軌道發(fā)生混合,電子不再處于自旋本征

14、態(tài)上,而是處于一種自旋混合態(tài)；能帶寬度和帶隙會隨著自旋翻轉(zhuǎn)參數(shù)的增加發(fā)生一定的變化,半導(dǎo)體有機磁性分子將向有利于導(dǎo)電的趨勢變化；當自旋翻轉(zhuǎn)參數(shù)達到一定值時,中間有機分子的二聚化消失,晶格均勻排列。
　　 2.2考慮π電子的自旋翻轉(zhuǎn)效應(yīng)時,器件的開啟偏壓變小,更有利于導(dǎo)通,并且通過器件的電流自旋極化率減少,不能實現(xiàn)將近100％的自旋過濾,但在很大的偏壓范圍內(nèi)可以保持較高的值,器件仍然具有自旋過濾的功能。
　　 2.3海森堡