甲烷介質(zhì)阻擋放電轉(zhuǎn)化制C-,2-烴研究.pdf

1、甲烷廣泛存在于天然氣、煤層氣、油田伴生氣和煉廠氣中，如何將CH4直接高效轉(zhuǎn)化為乙烯、乙炔、乙烷等是一個全球矚目的課題。而介質(zhì)阻擋放電等離子體技術(shù)以其溫和、潔凈的反應(yīng)條件為CH4轉(zhuǎn)化開辟了新的途徑。 反應(yīng)器在甲烷轉(zhuǎn)化的過程中發(fā)揮著重要的作用。本文對介質(zhì)阻擋放電甲烷等離子體偶聯(lián)合成碳二烴的反應(yīng)器進(jìn)行了重點(diǎn)研究。實(shí)驗(yàn)采用頻率為23.70 kHz的正弦波形電壓，首先利用熱電偶對介質(zhì)阻擋放電等離子體空間溫度分布進(jìn)行了測量，介質(zhì)阻擋放電等離

2、子體中心區(qū)域最高空間溫度在230℃，區(qū)域邊緣處溫度也有近101.3℃。重點(diǎn)對七個反應(yīng)器考察了甲烷的轉(zhuǎn)化，結(jié)果表明不同反應(yīng)器中甲烷轉(zhuǎn)化率差別較大，但主要產(chǎn)物選擇性變化不大。 詳細(xì)研究了不同冷卻方式對反應(yīng)的影響，對外電極空冷時，可以取得44.43％甲烷轉(zhuǎn)化率。對內(nèi)電極進(jìn)行水冷和空冷時，有利于液態(tài)高碳烴的生成，甲烷轉(zhuǎn)化率有所下降，但可抑制積碳產(chǎn)生。與通入循環(huán)水相比，內(nèi)電極裝入固定體積水后在相對較低能耗時即可獲得較高的轉(zhuǎn)化率。原料氣冷卻

3、內(nèi)電極與不預(yù)熱相比，轉(zhuǎn)化率有所下降。同時考察了循環(huán)和加入填料對反應(yīng)的影響。結(jié)果表明循環(huán)比為1.25時，甲烷的轉(zhuǎn)化率較好，繼續(xù)增大循環(huán)比后，轉(zhuǎn)化率有所下降。而C2烴選擇性在循環(huán)比為0.625時最高。引入填料于等離子區(qū)，會對甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)產(chǎn)生重要作用，同時可以降低能耗，提高目標(biāo)產(chǎn)物的能量效率。 對多尖端旋轉(zhuǎn)電極反應(yīng)器和介質(zhì)阻擋反應(yīng)器甲烷轉(zhuǎn)化進(jìn)行了對比研究。旋轉(zhuǎn)放電反應(yīng)器主要產(chǎn)物是乙炔和少量乙烯，積碳較多；而DBD反應(yīng)器主要產(chǎn)物為乙烷和