納米金催化劑上丙烯直接環(huán)氧化反應(yīng)研究.pdf

1、氫氣氧氣共存下丙烯氣相一步合成環(huán)氧丙烷是環(huán)境友好、能耗低的理想反應(yīng)，具有重要的研究價值。采用沉積沉淀法制備的金催化劑，金粒子粒徑小、分散度高、活性好，用于氣相丙烯環(huán)氧化，PO選擇性達(dá)到了工業(yè)化的要求，但是怎樣提高丙烯的轉(zhuǎn)化率，仍然是研究的中心。
　　 本論文中，對負(fù)載于TS-1分子篩上的納米金催化劑，用于氫氣氧氣共存下丙烯直接氣相環(huán)氧化反應(yīng)進(jìn)行了研究。對載體TS-1進(jìn)行改性以及在制備催化劑過程中嘗試添加助劑和特殊手段處理載體來提

2、高催化劑活性。
　　 1摻雜Ga對Au/TS-1催化劑上丙烯氣相環(huán)氧化性能的影響:
　　 TS-1采用傳統(tǒng)的水熱合成法合成，UV-Vis表征顯示Ti已呈四面體配位形式進(jìn)入分子篩骨架。在TS-1的制備過程中摻入Ga((Ⅳ))，XRD顯示Ga的摻入使TS-1載體晶胞膨脹以及晶胞參數(shù)變大，Ga已進(jìn)入了分子篩中。NH3-TPD表征催化劑的酸強度隨著Ga的摻入有所降低。而脫附的NH3峰面積則隨著Ga摻入量的增加而有所增加，說明催化

3、劑表面的酸中心數(shù)目呈現(xiàn)增多趨勢反應(yīng)活性結(jié)果表明，以含Ga的鈦硅分子篩為載體的金催化劑，丙烯環(huán)氧化的活性明顯提高了。Ga的改性使催化劑上丙烯的轉(zhuǎn)化率由1.8％提高到2.7％;PO的選擇性由86.2％提高到91.9％?；钚缘脑黾涌赡苁且驗镚a的摻入使金顆粒分布更加均勻以及載體微結(jié)構(gòu)變化引起的配位效應(yīng)。
　　 2嘗試在金催化劑的制備過程中添加助劑:
　　 在制備Au/TS-1基礎(chǔ)上，嘗試在載體上添加La、Pr、Zr、Co，也用