納米金催化劑上丙烯直接環(huán)氧化反應(yīng)研究.pdf

1、氫氣氧氣共存下丙烯氣相一步合成環(huán)氧丙烷是環(huán)境友好、能耗低的理想反應(yīng)，具有重要的研究?jī)r(jià)值。采用沉積沉淀法制備的金催化劑，金粒子粒徑小、分散度高、活性好，用于氣相丙烯環(huán)氧化，PO選擇性達(dá)到了工業(yè)化的要求，但是怎樣提高丙烯的轉(zhuǎn)化率，仍然是研究的中心。
　　 本論文中，對(duì)負(fù)載于TS-1分子篩上的納米金催化劑，用于氫氣氧氣共存下丙烯直接氣相環(huán)氧化反應(yīng)進(jìn)行了研究。對(duì)載體TS-1進(jìn)行改性以及在制備催化劑過(guò)程中嘗試添加助劑和特殊手段處理載體來(lái)提

2、高催化劑活性。
　　 1摻雜Ga對(duì)Au/TS-1催化劑上丙烯氣相環(huán)氧化性能的影響:
　　 TS-1采用傳統(tǒng)的水熱合成法合成，UV-Vis表征顯示Ti已呈四面體配位形式進(jìn)入分子篩骨架。在TS-1的制備過(guò)程中摻入Ga((Ⅳ))，XRD顯示Ga的摻入使TS-1載體晶胞膨脹以及晶胞參數(shù)變大，Ga已進(jìn)入了分子篩中。NH3-TPD表征催化劑的酸強(qiáng)度隨著Ga的摻入有所降低。而脫附的NH3峰面積則隨著Ga摻入量的增加而有所增加，說(shuō)明催化

3、劑表面的酸中心數(shù)目呈現(xiàn)增多趨勢(shì)反應(yīng)活性結(jié)果表明，以含Ga的鈦硅分子篩為載體的金催化劑，丙烯環(huán)氧化的活性明顯提高了。Ga的改性使催化劑上丙烯的轉(zhuǎn)化率由1.8％提高到2.7％;PO的選擇性由86.2％提高到91.9％。活性的增加可能是因?yàn)镚a的摻入使金顆粒分布更加均勻以及載體微結(jié)構(gòu)變化引起的配位效應(yīng)。
　　 2嘗試在金催化劑的制備過(guò)程中添加助劑:
　　 在制備Au/TS-1基礎(chǔ)上，嘗試在載體上添加La、Pr、Zr、Co，也用