高熱穩(wěn)定性負(fù)載型納米Au-TiO-,2-催化劑的制備與表征.pdf

1、1、以溶膠-凝膠法制備的TiO2為載體，用沉積-沉淀法制備出一系列Au/TiO2，考察了焙燒溫度、金的負(fù)載量、反應(yīng)液pH值及沉淀劑等制備因素對催化劑活性的影響。以室溫下CO的催化氧化為探針反應(yīng)，確定最優(yōu)化的制備條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：Au/TiO2的最佳焙燒溫度是200～300℃：反應(yīng)液的最佳pH值為9；最佳沉淀劑是NaOH：金的負(fù)載量在0.5％-5wt％范圍內(nèi)時(shí)，金含量越高催化劑活性和熱穩(wěn)定性越好。大量Cl-離子的存在使催化劑活性下降但未

2、使之完全失活。以下Au/TiO2均采用探索出的最佳條件制備。 2、沉積-沉淀法制備的Au/TiO2催化劑具有較好的熱穩(wěn)定性和一定的抗硫能力。對Au/TiO2催化劑室溫下催化氧化不同濃度的CO進(jìn)行循環(huán)測試，Au/TiO2經(jīng)歷三次循環(huán)連續(xù)反應(yīng)2160 min后，CO的轉(zhuǎn)化率仍為100％，催化劑的活性未見下降。用SO2預(yù)硫化處理的Au/TiO2活性有所下降，XPS分析表明，硫化處理后金物種的價(jià)態(tài)沒有改變，據(jù)原位紅外結(jié)果推測，可能是SO

3、2預(yù)吸附產(chǎn)生的硫酸鹽堵塞TiO2的空穴，從而降低了O2在空位上的吸附，使催化劑的活性下降。 3、實(shí)驗(yàn)重點(diǎn)考察了相同組分不同結(jié)構(gòu)的載體對催化劑活性的影響。采用三嵌段共聚物聚乙醚-聚丙醚-聚乙醚(EO20PO70EO20，P123)為有機(jī)模板劑合成了介孔TiO2載體，用沉積-沉淀法制得Au/TiO2催化劑，同時(shí)還以溶膠-凝膠法制備的TiO2和工業(yè)TiO2為載體制得負(fù)載型納米金催化劑以作對比。運(yùn)用N2的吸附-脫附、X射線衍射、X射線光

4、電子能譜和高分辨電鏡技術(shù)對催化劑的結(jié)構(gòu)與形貌進(jìn)行了表征。采用P123模板劑合成的TiO2具有較均勻的介孔結(jié)構(gòu)，孔徑主要集中在6.1nm附近，金粒子負(fù)載后，介孔結(jié)構(gòu)保持良好，但孔徑下降為5.4nm左右。400℃焙燒后，介孔TiO2負(fù)載的Au催化劑中，Au主要以金屬態(tài)存在。負(fù)載在三種TiO2載體上的Au晶粒大小和分散度差異較大，其中介孔TiO2更有利于金的分散，400℃焙燒后晶粒尺寸在1～5nm范圍內(nèi)，并顯示了很好的CO氧化活性和抗熱穩(wěn)定性