等離子光催化劑Ag-AgBr和Ag-AgBr-TiO-,2-的制備、表征及可見光催化活性研究.pdf

1、以銀氨溶液和NaBr水溶液為原料，通過雙注法制備了AgBr粉末，然后在可見光照射下采用化學(xué)還原法在AgBr表面生成納米銀制得Ag/AgBr等離子光催化劑。用場發(fā)射掃描電鏡分析(SEM)、X-射線衍射分析(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、紫外可見漫反射(UV-Vis DRS)、比表面積測定(SSA)等方法對Ag/AgBr光催劑進行了表征。結(jié)果表明，直徑約為20-40 nm的納米銀粒子分散在0.8-2.5μm的AgBr顆粒表面上。晶體

2、Ag和AgBr均呈面心立方結(jié)構(gòu)。由于表面納米銀粒子的等離子共振性，Ag/AgBr在可見光下表現(xiàn)出很強的吸收。Ag/AgBr的比表面積為1.3 m2 g-1，遠小于參比催化劑商品TiO2(TiO2-P25，55.2 m2 g-1)以及介孔氮摻雜的TiO2(N-TiO2，250.7m2g-1)。
　　 以甲基橙為模型污染物，考察了Ag/AgBr催化劑的可見光催化活性。研究發(fā)現(xiàn)，Ag/AgBr在可見光下催化降解甲基橙的反應(yīng)為一級反應(yīng)，

3、其降解甲基橙的反應(yīng)速率常數(shù)分別為TiO2-P25以及N-TiO2的102倍和16倍，表明Ag/AgBr具有優(yōu)異的可見光催化活性。Ag/AgBr循環(huán)降解甲基橙實驗結(jié)果表明，該催化劑具有較高的光催化穩(wěn)定性。總有機碳實驗結(jié)果表明，甲基橙在Ag/AgBr光催化劑的作用下不僅被脫色，而且被有效的礦化。
　　 討論了甲基橙溶液的起始濃度、溶液的pH、催化劑的添加量以及載流子捕捉劑對Ag/AgBr可見光催化降解甲基橙速率的影響。結(jié)果表明，在甲

4、基橙溶液濃度為5-10 mg L-1時，降解速率隨甲基橙溶液濃度的升高而升高；在甲基橙溶液濃度為10-25 mg L-1時，降解速率隨甲基橙溶液濃度的升高而下降。在0.5-5 g L-1 范圍內(nèi)隨著催化劑添加量的增多，Ag/AgBr光催化降解甲基橙的速率逐漸升高。隨著甲基橙溶液pH值的升高，Ag/AgBr對甲基橙的光催化降解能力的降低。光生空穴是Ag/AgBr光催化降解甲基橙過程中的主要活性物種。
　　 結(jié)合H2O2生成實驗和載

5、流子捕捉實驗，探討了Ag/AgBr光催化降解甲基橙的機理。催化劑表面的納米銀粒子吸收光而產(chǎn)生電子和空穴，光生電子停留在銀粒子的表面而不是轉(zhuǎn)移到AgBr的晶格中與銀離子結(jié)合，所以Ag/AgBr顯示出較高的光催化穩(wěn)定性。停留在銀粒子表面的光生電子還原水中的溶解氧產(chǎn)生超氧自由基·O2-。超氧自由基再·O2-進一步生成HO2·和H2O2。光生空穴轉(zhuǎn)移到AgBr的表面從而將Br-氧化為Br0。Br0是一種強氧化劑可以進攻Ag/AgBr表面的有機污

6、染物將其氧化。
　　 此外，采用溶膠凝膠法制備了介孔AgBr/TiO2納米復(fù)合微粒，然后在可見光照射下采用化學(xué)還原法在AgBr/TiO2表面生成納米銀制得介孔Ag/AgBr/TiO2等離子光催化劑(Ag/AgBr/TiO2)。用小角X-射線衍射分析(SAXRD)、廣角X-射線衍射分析(WAXRD)、紫外可見漫反射(UV-Vis DRS)、N2吸附-脫附分析等方法對Ag/AgBr/TiO2光催化劑進行了表征。由于表面納米銀粒子的等

7、離子共振性，Ag/AgBr/TiO2在可見光下表現(xiàn)出強的吸收。
　　 以羅丹明B為模型污染物，考察了Ag/AgBr/TiO2光催化劑的可見光催化活性?？梢园l(fā)現(xiàn)，Ag/AgBr/TiO2可見光催化降解羅丹明B的反應(yīng)為一級反應(yīng)，其可見光催化降解羅丹明B的反應(yīng)速率常數(shù)分別為參比催化劑TiO2-P25和M-TiO2的10.7倍和8.8倍，表明Ag/AgBr/TiO2具有優(yōu)良的可見光催化活性。循環(huán)降解羅丹明B的實驗結(jié)果表明，Ag/AgBr