Pr-,1-x-Sr-,x-MnO-,3-外延膜中的各向異性應(yīng)力、疇結(jié)構(gòu)及電荷有序.pdf

1、自從在鈣鈦礦結(jié)構(gòu)錳氧化物中發(fā)現(xiàn)巨磁電阻(CMR)以來(lái)它引起人們的興趣，不僅因?yàn)樗哂袧撛诘膽?yīng)用前景，此外，因?yàn)檫@類氧化物材料是自旋、電荷、軌道和晶格自由度相互作用是一種強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系，各種相互作用以及他們之間的相互競(jìng)爭(zhēng)導(dǎo)致了復(fù)雜的電磁和結(jié)構(gòu)相圖，以及豐富的物理現(xiàn)象如電荷軌道有序、相分離等，使其成為當(dāng)今凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)研究中最活躍的領(lǐng)域之一。對(duì)巨磁阻薄膜的研究對(duì)于實(shí)現(xiàn)相關(guān)電子原型器件，特別是全氧化物器件的研制具有重要意義。本論文通過(guò)對(duì)錳氧

2、化物體系的研究，系統(tǒng)的研究了調(diào)控La0.7Ca0.3MnO3-δ薄膜中氧含量的方法和在室溫空氣中薄膜內(nèi)存在的氧原子擴(kuò)散問(wèn)題。各向異性應(yīng)力是導(dǎo)致薄膜中出現(xiàn)反鐵磁有序態(tài)的決定性因素，探索了反鐵磁有序薄膜中存在的厚度效應(yīng)以及薄膜的疇結(jié)構(gòu)隨著膜厚的演化過(guò)程，同時(shí)也分析和討論了改變摻雜濃度對(duì)反鐵磁有序薄膜體系物理性能的影響。本論文的主要內(nèi)容安排如下： 第一章，介紹了鈣鈦礦巨磁阻錳氧化物的物理性質(zhì)和外延薄膜的研究進(jìn)展。首先回顧錳氧化物的研究

3、歷史：晶體結(jié)構(gòu)以及晶格畸變，基本物理機(jī)制(如雙交換相互作用、Jahn-Teller效應(yīng)等)，有序相，相分離，電荷有序相變時(shí)的一些物理性質(zhì)的異常，影響電荷有序態(tài)穩(wěn)定性的因素。然后介紹了薄膜的應(yīng)力厚度效應(yīng)，包括晶格失配導(dǎo)致的晶格應(yīng)變對(duì)晶體結(jié)構(gòu)、輸運(yùn)行為、磁性能等的影響，厚度效應(yīng)對(duì)晶胞參數(shù)、物理性質(zhì)的影響。 第二章，主要介紹了本文實(shí)驗(yàn)中所用到的單晶薄膜的制備方法和樣品的測(cè)試方法。主要介紹了脈沖激光沉積制備薄膜的原理及該技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)。同時(shí)

4、，介紹了X射線衍射技術(shù)以及磁性和輸運(yùn)性能測(cè)量?jī)x器。 第三章，系統(tǒng)的研究了La0.7Ca0.3MnO3-δ/LSAT(001)薄膜中的氧含量的調(diào)控以及在室溫空氣中氧原子擴(kuò)散和氧含量的穩(wěn)定性問(wèn)題。實(shí)驗(yàn)證明，在室溫空氣中，經(jīng)過(guò)高溫真空退火樣品的氧含量非常不穩(wěn)定，氧原子可以擴(kuò)散到薄膜中補(bǔ)償氧空位導(dǎo)致Mn4+/Mn3+增加。隨樣品放置在空氣中時(shí)間周期的延長(zhǎng)，居里溫度升高，薄膜的面外晶格常數(shù)減小，然而面內(nèi)晶格常數(shù)保持不變。但是在低氧壓下制備

5、的LCMO原位薄膜中的氧含量在空氣中卻非常穩(wěn)定。因此，通過(guò)調(diào)節(jié)沉積氧壓來(lái)控制錳氧化物薄膜中的氧含量是一種穩(wěn)定有效的方法。 第四章，系統(tǒng)的研究了在LSAT(110)單晶襯底上外延生長(zhǎng)的Pr0.5Sr0.5MnO3薄膜的厚度效應(yīng)以及疇結(jié)構(gòu)隨厚度的演化過(guò)程。隨溫度降低，PSMO/LSAT(110)薄膜出現(xiàn)順磁-鐵磁相變和鐵磁-反鐵磁一級(jí)相變并伴隨有顯著的熱滯現(xiàn)象。當(dāng)膜厚增加時(shí)，薄膜的居里溫度升高，而反鐵磁相變溫度降低；同時(shí)反鐵磁有序態(tài)

6、的穩(wěn)定性降低，熔化場(chǎng)減小。對(duì)薄膜的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，各向異性應(yīng)力導(dǎo)致薄膜結(jié)構(gòu)由四方晶系畸變?yōu)榱饷骟w晶系。當(dāng)膜厚小于12nm時(shí)，室溫下薄膜單胞是單疇單斜結(jié)構(gòu)。隨著厚度增加，PSMO薄膜中出現(xiàn)了周期性疇結(jié)構(gòu)，并且逐漸向多疇演化，導(dǎo)致薄膜結(jié)構(gòu)無(wú)序度增加。薄膜的磁電輸運(yùn)性能和晶體結(jié)構(gòu)有著密切聯(lián)系，正是由于薄膜疇結(jié)構(gòu)的變化導(dǎo)致厚度效應(yīng)的存在，結(jié)構(gòu)無(wú)序度的增加促使樣品的反鐵磁態(tài)減弱，熔化場(chǎng)減小。 第五章，系統(tǒng)的研究了在不同取向的LSA

7、T襯底上外延生長(zhǎng)的Pr1-xSrxMnO3(0.47≤ x≤0.60)薄膜體系的電磁輸運(yùn)行為，比較摻雜濃度和各向異性應(yīng)力對(duì)整個(gè)體系輸運(yùn)性能的影響。由于襯底對(duì)薄膜的鉗制作用，隨著溫度從室溫降低，PSMO/LSAT(001)薄膜僅在Tc處出現(xiàn)了順磁絕緣態(tài)-鐵磁金屬態(tài)的相變，然而PSMO/LSAT(110)薄膜樣品在降溫過(guò)程中則先后出現(xiàn)了順磁絕緣態(tài)-鐵磁金屬態(tài)和顯著的鐵磁金屬態(tài)-反鐵磁絕緣態(tài)一級(jí)相變。隨著Sr2+摻雜濃度的增加，薄膜的反鐵磁絕