核殼結(jié)構(gòu)的磁性氧化鐵復(fù)合材料的合成、表征及應(yīng)用.pdf

1、博士學(xué)位論文核殼結(jié)構(gòu)的磁性氧化鐵復(fù)合材料的合成、表征及應(yīng)用Thesynthesischaracterizationandapplicationsofmagneticironoxidematerialswith／shellstructureoxidematerialscore／sheIIstructure學(xué)號：10907099答辯日期：20140708大連理工大學(xué)DahanUniversityofTechnobgy大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文

2、摘要近年來，具有磁性的核殼結(jié)構(gòu)材料引起了人們的廣泛關(guān)注。本論文制備了幾種具有核殼結(jié)構(gòu)的磁性復(fù)合材料，對其合成過程進行了詳細的表征，并將其應(yīng)用于催化等領(lǐng)域。首先，通過溶膠凝膠、焙燒等過程，制備了一種可有效降解染料并且能夠快速磁分離的核殼結(jié)構(gòu)磁性含鈦復(fù)合材料7Fe203@TitmSiOz(tm表示可調(diào)節(jié)的介孔)。該復(fù)合材料以具有良好磁響應(yīng)性的超順磁性yFe203顆粒為核，以孔道尺寸可調(diào)的含鈦介孔硅為殼。內(nèi)核不僅有利于將材料從溶液中分離出來，

3、而且本身也可以作為一種類Fenton催化劑，可用于催化染料亞甲基藍(MB)和羅丹明B(RhB)的降解。殼層結(jié)構(gòu)中可調(diào)的孔道尺寸便于吸附和催化不同大小的分子；同時，殼層中骨架鈦物種也是一種有效的催化活性中心。該核殼結(jié)構(gòu)磁性含鈦復(fù)合材料在催化降解亞甲基藍和羅丹明B中表現(xiàn)出良好的催化活性和重復(fù)再生性能。通過分步法制備了磁性熒光探針Fe304@Si02@Auprobe@PSiOz，并用于對水體中重金屬離子H92的檢測。其制備過程是：首先在磁性F

4、e304的外層包覆致密的氧化硅層，隨后對其進行氨基化改性，然后將作為熒光探針分子聯(lián)接劑的金納米顆粒沉積在其表面，最后用多孔性的硅材料對其內(nèi)部的熒光探針分子進行封裝。將該材料用于對水中痕量汞離子進行檢測，結(jié)果表明：它對汞離子具有很好的檢測靈敏度、選擇性及重復(fù)使用性，而且通過外加磁場可以將其方便的從水中分離出來。采用陽離子聚合物PDDA作為Fe304核和外層TS1晶種之間的連接劑，在水熱條件下制備了一種含有晶體殼層的磁性分子篩復(fù)合材料yFe

5、203@TSl。制備過程中Fe304納米顆粒會轉(zhuǎn)晶為YFe203，賦予該復(fù)合材料超順磁性。所得到的材料7Fe203@TS1在噻吩氧化和光助降解苯酚中表現(xiàn)出良好的催化性能。在噻吩氧化反應(yīng)中，該材料保持了TS1的高催化活性，同時在外加磁場條件下可以方便地進行回收。在光助催化降解苯酚反應(yīng)中，1，F(xiàn)e203核和TS1殼層具有協(xié)同催化效應(yīng)，yFe203核是一種有效的類Fenton催化劑，而TS1分子篩殼層能夠吸附溶液中的反應(yīng)物分子和保護7Fe20