二維石墨相氮化碳納米片的制備、表征及其光催化性能的研究.pdf

1、21世紀，在能源危機和環(huán)境污染的背景下，由于光催化技術(shù)在利用太陽能方面擁有的巨大潛力，因而制備出廉價、高效的光催化劑已成為本世紀亟待解決的科研難題。近年來，不含金屬組分的石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化劑引起了廣泛的關(guān)注。然而，目前所制備的g-C3N4的光催化活性和應(yīng)用由于其比表面積小、光吸收范圍窄及導(dǎo)電性差等受到了限制。同時，超薄的二維納米片(2D nanosheets)材料由于其大的比表面積和獨特的結(jié)構(gòu)而被廣泛應(yīng)用于電子器件、催化

2、劑、化學(xué)或生物傳感器、超級電容器及能源儲存等領(lǐng)域。因而，制備 g-C3N4納米片并將其應(yīng)用于光催化領(lǐng)域成為了研究熱點。目前，制備 g-C3N4納米片的實驗方法存在著耗時、產(chǎn)率低、污染嚴重等問題，因而開發(fā)出綠色、快速、高效的制備方法依然是一項嚴峻的挑戰(zhàn)。同時，g-C3N4在剝離過程中的具體變化機理有待更深入的研究。另外，化學(xué)剝離法所制備的g-C3N4納米片在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用有待進一步的論證。
　　本論文首先綜述了光催化技術(shù)和g-C3

3、N4的研究現(xiàn)狀以及g-C3N4納米片的研究進展。在此基礎(chǔ)上，本文主要圍繞 g-C3N4納米片的制備，并通過一系列的表征手段和測試對其結(jié)構(gòu)、形成過程及光催化活性等進行了深入的研究，具體內(nèi)容如下：
　　(1)首次采用裂解-剝離的兩步法制備出了橫向尺寸～1μm、厚度為2.5 nm、比表面積為80 m2g-1的大長徑比g-C3N4納米片，整個過程的最終產(chǎn)率為60％。表征結(jié)果表明，所制備的g-C3N4納米片基本保持了g-C3N4材料的本征結(jié)

4、構(gòu)，其禁帶寬度由于量子限域效應(yīng)而有所增大，光生載流子在其表面的分離和傳輸能力顯著提高。制備過程分析表明，在稀硫酸和加熱的條件下，g-C3N4首先發(fā)生了裂解和部分的剝離，同時伴隨著一定程度的質(zhì)子化。隨后在超聲條件下，裂解后的g-C3N4在水中進一步剝離，最終形成了大長徑比的納米片。光催化測試表明，其在全光譜和可見光條件下光催化產(chǎn)氫的速率分別是同樣條件下本體的5.4倍和3.1倍，而其在全光譜和可見光條件下光催化降解亞甲基藍（MB）的速率常數(shù)

5、分別是本體的2.6倍和2.0倍。
　　(2)首次通過一步水滴加法制備出了橫向尺寸～70nm、厚度為2.5 nm、比表面積為86.29 m2g-1的小尺寸g-C3N4納米片，整個過程耗時~30 min，而最終產(chǎn)率則高達70%。表征結(jié)果表明，該方法所制備的g-C3N4納米片基本保持了g-C3N4的本征結(jié)構(gòu)，其禁帶寬度相比上述大長徑比的納米片所增加的還多。另外，其表面上的光生載流子的分離和傳輸能力也明顯提高。制備過程分析表明，濃硫酸在制