制備條件對等離子體處理Pd-HZSM-5催化劑性能影響的實驗研究.pdf

1、甲烷催化燃燒作為一種環(huán)境友好的過程,可以降低甲烷燃燒溫度,提高能量利用率,減少NO<,x>等的生成,受到廣泛的關(guān)注.負載型鈀催化劑被認為是甲烷催化燃燒最好的催化劑之一,但是低溫活性和穩(wěn)定性仍需要進一步改善.和常規(guī)方法相比,等離子體方法制備的催化劑表現(xiàn)出低溫活性和穩(wěn)定性提高等諸多優(yōu)點. 本論文通過甲烷燃燒反應(yīng)評價、XRD和化學(xué)吸附表征,研究制備條件對等離子體還原結(jié)合焙燒方法(PR&C)改性制備Pd/HZSM-5催化劑性能的影響.

2、 甲烷燃燒反應(yīng)評價研究表明,PR&C方法制備的Pd/HZSM-5催化劑在小的擔(dān)載量時效果更好,不僅能夠顯著增強穩(wěn)定性,而且低溫活性大大提高.當擔(dān)載量為0.5﹪時,PR&C方法比較常規(guī)方法制備的Pd/HZSM-5催化劑,相同反應(yīng)溫度下甲烷轉(zhuǎn)化率提高接近一倍,而且經(jīng)過48小時反應(yīng)仍然沒有出現(xiàn)失活現(xiàn)象.在不影響催化活性的情況下,PR&C方法制備催化劑可以減少活性金屬組分使用量,從而降低成本. 通過XRD表征發(fā)現(xiàn),在等離子體的作用

3、下Pd離子可以完全被還原為單質(zhì)Pd. 等離子體還原可望替代常規(guī)氫還原或常規(guī)化學(xué)還原,實現(xiàn)催化劑還原綠色化,并降低成本.在實驗中也觀察到,等離子體處理過程中催化劑表面顏色由棕黃色逐漸變成黑色,這是因為Pd離子還原為單質(zhì)Pd,使催化劑的顏色變?yōu)楹谏?經(jīng)過焙燒以后,催化劑顏色又返回棕黃色.這是因為被還原的單質(zhì)Pd全部被氧化為PdO. 化學(xué)吸附研究表明,在小擔(dān)載量時等離子體方法增強分散性可以獲得更好效果.當擔(dān)載量為0.5﹪時,P