鹵化銀復(fù)合納米二氧化鈦可見光催化劑的研究.pdf

1、二氧化鈦?zhàn)鳛閚型半導(dǎo)體材料因其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，廉價易得，無毒且催化效率高等優(yōu)點(diǎn)受到人們的廣泛關(guān)注，在光催化降解環(huán)境污染物方面具有很好的應(yīng)用前景。然而二氧化鈦光催化技術(shù)還存在光生電子-空穴對容易復(fù)合，對可見光吸收能力差，不能充分利用太陽光的缺點(diǎn)，其光催化應(yīng)用受到了很大限制，因此，對二氧化鈦進(jìn)行可見光改性并提高量子產(chǎn)率成為目前研究的熱點(diǎn)。本論文對銀/鹵化銀、AgBr/TiO2復(fù)合納米光催化劑的合成及其光催化活性進(jìn)行了研究，使二氧化鈦具有較高的

2、可見光催化活性。論文還對其它新型可見光催化劑進(jìn)行了初步的研究探索，包括沖擊波氮摻雜二氧化鈦光催化劑和新型無金屬g-C3N4光催化劑。
　　 本論文制備了一系列銀/鹵化銀(Ag/AgCl、Ag/AgBr、Ag/AgI)光催化劑，通過比較它們降解甲基橙的光催化活性及XRD、SEM表征發(fā)現(xiàn)，滴定法制備的Ag/AgBr光催化劑光催化活性最好，且分散均勻、穩(wěn)定性好。通過對水合肼、抗壞血酸和可見光三種還原方法的比較發(fā)現(xiàn)，由可見光還原制備的A

3、g/AgBr光催化劑，金屬銀負(fù)載均勻，光催化降解甲基橙活性最好，且Ag/AgBr光催化劑在催化降解前后Ag的相對含量基本上沒有發(fā)生變化，可見Ag/AgBr具有光穩(wěn)定性。
　　 以鈦酸四丁酯、KBr、AgNO3為前體，合成了系列納米AgBr/TiO2復(fù)合可見光催化劑。利用XRD、TEM、HRTEM和UV-vis等方法對催化劑的晶相組成、形貌、粒度、微觀結(jié)構(gòu)、吸光性能等進(jìn)行了表征。光催化降解亞甲基藍(lán)活性結(jié)果表明，復(fù)合與單組分催化劑的

4、光催化活性順序為：AgBr/TiO2＞AgBr＞AgBr/P25＞P25＞TiO2，其中形成異質(zhì)結(jié)的納米AgBr/TiO2(mAgNO3/mTiO2=3.35)光催化劑由于粒徑小(15 nm)、分散均勻且對紫外-可見光(250～800 nm)都有很強(qiáng)的吸收而具有最高的光催化活性。HRTEM結(jié)果表明，該催化劑形成了緊密接觸的AgBr/TiO2異質(zhì)結(jié)微結(jié)構(gòu)。通過催化劑的循環(huán)壽命評價及XPS和EDX表征分析知道，AgBr/TiO2光催化劑的結(jié)

5、構(gòu)在反應(yīng)前后是穩(wěn)定的，但由于光敏劑AgBr表面被反應(yīng)體系中的吸附碳污染，使其光催化活性在循環(huán)使用中有所降低。
　　 通過溶劑熱及高溫?zé)峤夥ê铣闪诵滦蜔o金屬C3N4光催化材料，其結(jié)構(gòu)均為石墨型的氮化碳結(jié)構(gòu)(g-C3N4)，且對可見光有一定的吸收。其中采用溶劑熱法合成的g-C3N4具有較好的光催化活性，而用高溫裂解法合成的g-C3N4無光催化活性，但當(dāng)用速度為2.52 km·s-1的飛片處理時，其光催化活性顯著增強(qiáng)。沖擊波摻氮改性T