臭氧及催化臭氧化降解苯乙酮.pdf

1、本文首先綜述了臭氧的物理化學(xué)性質(zhì)和在水處理方面的應(yīng)用經(jīng)驗(yàn)，重點(diǎn)探討了近年來發(fā)展起來的金屬及金屬氧化物催化臭氧化技術(shù)。基于臭氧水處理領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀和一些不足，提出了本論文的研究目的和主要任務(wù)。本論文的研究內(nèi)容主要包括三部分：單獨(dú)臭氧化降解苯乙酮的動力學(xué)及機(jī)制研究；自制催化劑CuO-Ru/Al2O3催化臭氧化降解苯乙酮的研究；蜂窩陶瓷催化臭氧化降解苯乙酮及其催化機(jī)制研究。
　　 在第四章中，研究了臭氧化降解苯乙酮的效率，利用相對法求

2、算了苯乙酮與臭氧及羥基自由基的反應(yīng)速率常數(shù)。結(jié)果表明，臭氧化處理能有效降解水中苯乙酮，苯乙酮與臭氧的反應(yīng)速率常數(shù)為（0.163±0.036）L·mol-1·s-1，與羥基自由基的反應(yīng)速率常數(shù)為7.07×109L·mol-1·s-1。不同pH的試驗(yàn)表明，利用測得的兩個反應(yīng)速率常數(shù)能很好地預(yù)測苯乙酮的降解動力學(xué)。氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀（GC/MS）和離子色譜（IC）的分析結(jié)果顯示，臭氧化降解苯乙酮的中間產(chǎn)物主要包括苯酚、鄰羥基苯乙酮、酒石酸、

3、乙酸和草酸等物質(zhì)。
　　 在第五章中，采用浸漬法制備了以活性Al2O3為載體的雙組分催化臭氧化催化劑CuO-Ru/Al2O3，并利用該催化劑催化臭氧化降解了苯乙酮。結(jié)果表明，貴金屬釕的摻雜能顯著提高CuO/Al2O3催化臭氧化苯乙酮的去除效率。pH對CuO-Ru/Al2O3催化臭氧化降解苯乙酮的效率并沒有顯著影響。但與單獨(dú)臭氧化相比，該催化體系更加適合在中性或酸性條件下應(yīng)用。CuO-Ru/Al2O3對水中臭氧有較好的催化分解活性

4、，臭氧分解的速率常數(shù)（k'O3）達(dá)2.58×10-3s-1，高于二次水中臭氧的分解速率常數(shù)（kO3）1.19×10-3s-1。叔丁醇的試驗(yàn)結(jié)果表明，O3/CuO-RH/Al2O3降解苯乙酮反應(yīng)遵循羥基自由基（·OH）反應(yīng)機(jī)制。CuO-Ru/Al2O3在催化降解草酸過程中也顯示了較好的催化臭氧化性能。
　　 在第六章中，研究了蜂窩陶瓷對臭氧化降解苯乙酮效率的影響。結(jié)果表明，蜂窩陶瓷顯著提高了臭氧化降解苯乙酮的效率，叔丁醇的試驗(yàn)表明

5、該體系遵循·OH氧化機(jī)理。蜂窩陶瓷催化臭氧化降解苯乙酮的動力學(xué)可分為二個階段，第一階段的表觀動力學(xué)常數(shù)為8.77×10-4s-1，Rct為0.10×10-8；第二階段的表觀動力學(xué)常數(shù)為4.63×10-3 s-1，Rct為1.72×10-8。經(jīng)分析表明，降解過程中蜂窩陶瓷催化劑中Ti4+的溶出是苯乙酮降解效率提高的主導(dǎo)因素。直接利用Ti4+催化臭氧化體系降解苯乙酮的結(jié)果表明，相同條件下Ti4+的加入使體系COD降解率要比單獨(dú)臭氧化體系提高