低維氧化鋅和石墨烯納米結構的力電磁耦合研究.pdf

1、低維納米材料因為諸多奇異的性質(zhì)和在未來納米器件中潛在的應用價值受到了科技界的普遍關注。由于量子受限等效應，它們往往表現(xiàn)出宏觀材料所不具備的優(yōu)異性質(zhì)。盡管對于這些低維材料基態(tài)性質(zhì)的研究日新月異，但是對于其獨特的力學.電學.磁學性質(zhì)耦合以及外場調(diào)控的研究仍然處于相對初步的階段，而這些性質(zhì)的深入研究對于材料的性能優(yōu)化、功能控制至關重要?；诿芏确汉牡谝恍栽硌芯?，本文對一維氧化鋅納米線、納米管、納米條帶，二維缺陷石墨烯以及雜化石墨條帶等一系

2、列低維納米結構進行了系統(tǒng)的物理力學研究。通過對這些低維納米結構施加應變和電場，我們深入研究了它們的結構、電性和磁性性質(zhì)變化，得到了豐富的力電磁耦合規(guī)律。主要包括：
　　 (1)一維ZnO納米條帶在外電場和邊緣鈍化作用下的磁學和電學性質(zhì)調(diào)控基于自旋密度泛函理論的第一性原理方法，對鋸齒形ZnO納米條帶的磁學性質(zhì)在橫向電場作用下的變化進行了計算和分析。研究發(fā)現(xiàn)，一維鋸齒形ZnO納米條帶的磁矩可通過外加的橫向電場有效調(diào)控。依賴于電場方向

3、，條帶的總磁矩可被顯著地增大或者減小；當電場超過某一臨界值時，磁性甚至完全消失。而在弱電場作用下，由于條帶本身的內(nèi)部極化電場以及量子受限效應，磁矩基本保持不變。當條帶的寬度增加時，使磁矩發(fā)生變化的閾值電場顯著地減小，這使得電場調(diào)控ZnO納米帶磁性具有很大的實用價值。對于無磁性扶手椅型半導體ZnO納米條帶，我們研究了不同寬度、厚度的條帶在電場以及邊緣H鈍化作用下的能隙調(diào)控。研究發(fā)現(xiàn)，半導體ZnO納米條帶的帶隙隨增大的橫向電場場強幾乎線性地

4、減小，并且條帶實現(xiàn)半導體-金屬轉(zhuǎn)換所需的臨界電場隨著條帶寬度增加而減小，但與條帶厚度基本無關。當邊緣全部用H鈍化時，體系的帶隙增加，帶隙完全關閉所需的臨界電場也相應地增大。而僅邊緣O原子被鈍化時，由于部分電子轉(zhuǎn)移到Zn原子導致的n型摻雜效應，體系變成金屬。分析表明，橫向施加的電場使得ZnO納米線條帶端部的靜電勢升高(降低)，導致能帶邊緣態(tài)劈裂從而減小體系的帶隙。該研究為半導體扶手椅型條帶的能帶調(diào)控提供了可行的途徑。
　　 (2)

5、一維ZnO納米線和納米管中局部應變導致的電荷空穴對分離和電學性質(zhì)調(diào)控本節(jié)我們研究了應變對一維納米線和納米管電學性質(zhì)的影響。通過分析沿[0001]方向生長的一維ZnO納米線的禁帶邊緣態(tài)分布，發(fā)現(xiàn)價帶和導帶分布在納米線的不同位置，即實現(xiàn)了自發(fā)的電子空穴對分離。分析表明，該現(xiàn)象源自于未鈍化ZnO納米線表面重構導致表面存在較大的收縮應變。該應變使得ZnO納米線的外層價帶和導帶能量升高，但是里層原子能帶邊緣態(tài)保持不變，從而形成交錯排列的價帶和導帶

6、，使得電子和空穴分別分布在納米線的核心和表面區(qū)域。由于泊松效應，電荷分離將會被軸向施加的拉應變增強，而被壓應變減弱。類似的分離現(xiàn)象在一些硫化物中也有發(fā)現(xiàn)。這種由于表面存在局域應變導致的電荷分離現(xiàn)象將會在太陽能電池設計和光伏應用中具有重要的作用。另外，在具有同樣生長方向的鋸齒形ZnO納米管中，我們發(fā)現(xiàn)通過施加局部外加應變(包括局部單軸應變和徑向應變)也同樣可以實現(xiàn)顯著的電荷分離，以及實現(xiàn)電子結構的調(diào)制。由于內(nèi)部電場極化引起的量子受限Sta

7、rk效應，局域應變或者徑向變形將會導致帶隙的顯著減小。載流子(電子和空穴)因此也將會被內(nèi)建極化電場分離到納米管的相反兩端。與此相反的是，均勻單軸拉伸應變將會增大帶隙，而壓應變和徑向變形對帶隙的影響很小。以上結果表明，局域應變是調(diào)節(jié)ZnO納米線和納米管電子性質(zhì)的一種有效手段，并為設計基于一維ZnO納米材料器件提供了一種有效的方法。
　　 (3)彎曲ZnO納米線導致的力電耦合和應變梯度效應彎曲應變被認為是調(diào)節(jié)納米材料電子性質(zhì)的一種有

8、效手段。利用第一原理計算，我們發(fā)現(xiàn)彎曲應變能有效地調(diào)控低維ZnO納米線的電子性質(zhì)。這種帶隙的顯著減小和禁帶邊緣態(tài)的極大移動不能通過局域應變對于能級影響簡單加以解釋，而是源自于應變非均勻分布導致的極大應變梯度(0.152％～2.47％nm-1)。該應變梯度使得邊緣態(tài)能量反向移動并減小納米線的帶隙。受軸向應變梯度影響，載流子被有效地分離在壓縮和拉伸區(qū)域。
　　 (4)缺陷石墨烯磁性調(diào)控和雜化石墨條帶電學/磁學及輸運性質(zhì)研究石墨烯及其

9、衍生的納米條帶是最近進展最為迅速也是將來納米器件最可能大規(guī)模應用的材料之一，尤其是石墨烯結構中的優(yōu)異自旋性質(zhì)對自旋電子學有著特殊的意義。受最近實驗成功制備了拓撲線缺陷graphene的啟發(fā)，我們研究了具有拓撲線缺陷graphene的自旋磁性及其應變調(diào)控規(guī)律。結果表明，該體系無應變時基態(tài)為穩(wěn)定性較弱的鐵磁態(tài)，自旋電子局域分布在線缺陷兩側；而當施加一個沿zigzag方向的應變時，該系統(tǒng)的磁矩得到極大增強，相應的鐵磁穩(wěn)定性也得到極大提高。直到

10、應變超過某一臨界值時，線缺陷處局域C-C鍵長突變，導致自旋磁矩急劇下降。沿armchair方向的應變則使體系的磁性減小直至消失。因此應變可以作為一種有效的石墨烯結構磁調(diào)控方法。
　　 另外，由于扶手椅型和鋸齒形graphene條帶受邊界態(tài)的影響表現(xiàn)出完全不同的電磁性質(zhì)，研究由它們混合交錯排列形成的雜化W型石墨條帶將會揭示一些新奇的物理現(xiàn)象?；诘谝恍栽矸椒?，我們詳盡地研究了它的電學、磁學以及自旋輸運性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)，雜化條帶的形

11、成能與直的zigzag以及armchair型條帶形成能相當，表明該結構的穩(wěn)定性。電子性質(zhì)研究顯示雜化條帶呈現(xiàn)半導體屬性，能帶隨著雜化條帶寬度的增加而略有增加。自旋電荷僅分布在雜化條帶的zigzag邊界部分，邊界兩端反鐵磁排列。當施加橫向外電場時，由于zigzag邊界部分的存在，雜化條帶可以實現(xiàn)向半金屬的轉(zhuǎn)變。由于價帶頂和導帶底存在著非對稱的自旋態(tài)密度，使得這種條帶具有非對稱的自旋輸運系數(shù)，從而在施加外偏壓時向上自旋電流與向下自旋電流不相