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文檔簡介
1、本文采用水熱法制備了BiVO4、Bi2WO6和Bi2MoO6復(fù)合氧化物以及不同金屬摻雜的M-BiVO4復(fù)合光催化材料(M=Ag,Co,Cu,Ni,Zn),用SEM、TEM、XRD、XPS、Raman、PL、UV-Vis等分析方法,對(duì)各材料進(jìn)行了表征,并將所制備的復(fù)合材料用于光催化醇-胺水溶液制氫過程中,探討了光催化材料的表面形貌、組成與結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)對(duì)其光吸收性能和光催化制氫性能的影響規(guī)律。
研究表明,所制備的BiVO4、Bi
2、2WO6和Bi2MoO6復(fù)合氧化物材料分別以m/t-BiVO4、單斜相Bi2WO6和γ-Bi2MoO6存在。其中BiVO4具有較好的光吸收性能及適合的能帶結(jié)構(gòu),其光催化產(chǎn)氫速率最高。制備過程中的pH值、表面活性劑添加種類及V/Bi的摩爾比均對(duì)BiVO4復(fù)合氧化物的晶相組成、結(jié)構(gòu)、形貌、光吸收性能以及光催化醇胺溶液制氫性能有較大影響。當(dāng)制備過程pH值為9.0,CTAB為表面活性劑和V/Bi的摩爾比為1時(shí),所制備的光催化材料具有最高的光催化
3、性能,這與材料的晶相結(jié)構(gòu)、表面形貌以及光吸收性能有關(guān)。
摻雜Co、Ni、Cu、Zn和Ag金屬離子后,單斜晶相的BiVO4結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變成單斜-四方混合晶相結(jié)構(gòu)并在單斜晶相和四方晶相的界面形成了異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),異質(zhì)結(jié)的數(shù)量與四方晶相的含量、摻雜金屬離子的種類有關(guān)。Co、Ni、Cu離子摻雜的BiVO4光催化材料,主要以單斜晶相BiVO4為主,生成少量的四方晶相BiVO4,其生成的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)數(shù)量較少,其摻雜對(duì)光催化活性的影響較小;而Zn離
4、子摻雜的BiVO4材料,主要以四方晶相存在,降低了BiVO4的光催化活性;Ag離子摻雜后,復(fù)合材料中生成窄帶半導(dǎo)體Ag4V2O7,使得正方片層形貌的BiVO4轉(zhuǎn)變成分散的球體,單斜晶相的結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變成單斜-四方混合晶相的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),而且異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的數(shù)量與m-BiVO4/t-BiVO4的比例和Ag的含量有關(guān);與純的BiVO4相比,Ag-BiVO4復(fù)合材料具有更高的光催化活性,其中4Ag-BiVO4的光催化活性最高并且具有較好的穩(wěn)定性,其產(chǎn)
5、氫速率為205μmol·h-1·g-1,是m-BiVO4的2.5倍。
能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算及光催化反應(yīng)機(jī)理分析表明,在光輻射下,Ag4V2O7半導(dǎo)體導(dǎo)帶上產(chǎn)生的電子電勢(shì)比 m-BiVO4和t-BiVO4導(dǎo)帶產(chǎn)生的電子電勢(shì)低,因此Ag4V2O7表面的電子可以依次轉(zhuǎn)移到t-BiVO4和m-BiVO4的導(dǎo)帶上。m-BiVO4導(dǎo)帶上的電子可以將H2O還原為H2。與此同時(shí),位于Ag4V2O7價(jià)帶頂部的光生空穴可直接將乙醇氧化為CO2。在此過程中
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