摻雜PbTe基熱電材料的粉末冶金法制備及性能研究.pdf

1、熱電材料是一種可以實現(xiàn)熱能與電能相互轉(zhuǎn)換的功能材料，它具有不含機械部件、靜音工作等等有許多優(yōu)點，熱電材料的特殊性質(zhì)使其可以應(yīng)用于許多領(lǐng)域。Ag0.5Pb8-xSnxSb0.5Te10(LASTT 合金)熱電材料是一種重要的PbTe基熱電材料，其具有NaCl型立方結(jié)構(gòu)，該材料是在PbTe材料基礎(chǔ)上就行合金化、摻雜和制備工藝改良后得到的中溫區(qū)（500K~700K）熱電材料，近年來受到了廣泛的關(guān)注。
　　 本文采用真空封管熔煉工藝、高

2、能球磨和快速熱壓燒結(jié)技術(shù)成功制備了p-Ag0.5Pb8-xSnxSb0.5Te10(x=1, 2, 3, 4)塊體熱電材料和p-Ag0.5Pb6Sn2Sb0.5-xInxTe10(x=0.1, 0.25, 0.4, 0.5)塊體熱電材料，并系統(tǒng)研究了快速熱壓工藝對LASTT合金熱電材料密度的影響，以及Pb/Sn比和In摻雜對該材料Seebeck系數(shù)、電導(dǎo)率、微觀結(jié)構(gòu)和功率因子的影響。取得的主要成果如下：
　　 （1）成功制備了面

3、心立方結(jié)構(gòu)p-Ag0.5Pb8-xSnxSb0.5Te10(x=1, 2, 3, 4)塊體熱電材料和p-Ag0.5Pb6Sn2Sb0.5-xInxTe10 (x=0.1, 0.25, 0.4, 0.5)塊體熱電材料。與PbTe的X射線衍射圖譜比較，發(fā)現(xiàn)Sn的加入會使衍射峰向大角度方向偏移，采用In摻雜對衍射峰偏移影響較小，但均無雜峰出現(xiàn)，說明Ag、Sb、In 已經(jīng)成功摻雜到了Pb-Sn-Te基體中。采用高能球磨可以制備平均粒度小于1μm

4、的細小粉末顆粒，粒度小的粉末顆?？梢杂行У卦黾臃垠w燒結(jié)的動力，減少所需的燒結(jié)時間，降低所需燒結(jié)壓力。
　　 （2）通過對快速熱壓工藝中燒結(jié)溫度、壓制壓力和保溫時間等工藝參數(shù)對材料密度和結(jié)構(gòu)的影響的研究，確定了Ag0.5Pb8-xSnxSb0.5Te10(x=1,2,3,4)塊體材料最佳快速熱壓燒結(jié)工藝：燒結(jié)溫度725K，壓制壓力20MPa，保溫時間25min，升溫速度為60K/min。快速熱壓燒結(jié)獲得了相對密度達到94％的試樣，

5、其晶粒尺寸在3μm以下。
　　 （3）對Ag0.5Pb8-xSnxSb0.5Te10(x=1,2,3,4)材料熱電性能的研究發(fā)現(xiàn)，隨著Sn含量的增加，材料的電導(dǎo)率會增大，而Seebeck 系數(shù)先增大后減小。材料的電導(dǎo)率很高，在常溫下可達1300S/cm，700K下也可達到340S/cm。當(dāng)x=2時，材料的Seebeck系數(shù)最高625K時達到261μV/K的最大值，此時材料的最大功率因子也到最大值15.9×10-4Wm-1K-2。

6、
　　 （4）對Ag0.5Pb6Sn2Sb0.5-xInxTe10(x=0.1,0.25,0.4,0.5)材料熱電性能的研究發(fā)現(xiàn)，采用In取代Sb進行摻雜，可以有效地提高材料的電導(dǎo)率，在700K下電導(dǎo)率達到380S/cm，同時In的加入對Seebeck系數(shù)也有明顯的影響，In摻雜量增多，低溫下Seebeck系數(shù)會提高，而高溫下Seebeck系數(shù)會降低。當(dāng)x=0.1時，材料的功率因子在675K達到最大值23.2×10-4Wm-1K