正電子湮沒(méi)技術(shù)研究稀磁半導(dǎo)體中的磁性起源及磁耦合機(jī)制.pdf

1、自旋電子學(xué)器件由于具備運(yùn)算速度高、能耗和發(fā)熱率小等特點(diǎn)將對(duì)未來(lái)信息技術(shù)帶來(lái)變革。稀磁半導(dǎo)體(DMSs)作為自旋電子學(xué)器件的核心材料融合了半導(dǎo)體和鐵磁特性，研究其磁性起源及微觀磁耦合機(jī)制成為材料科學(xué)和信息技術(shù)領(lǐng)域前沿?zé)狳c(diǎn)。本論文依托實(shí)驗(yàn)室正電子裝置平臺(tái)，利用正電子湮沒(méi)技術(shù)能夠靈敏觀察材料微觀結(jié)構(gòu)和點(diǎn)缺陷的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，深入分析某些DMSs中的磁性和微結(jié)構(gòu)之間關(guān)系、d0磁性起源以及缺陷對(duì)磁性離子相互作用影響等問(wèn)題。理論上采用基于密度泛函的第一性

2、原理計(jì)算研究半導(dǎo)體在不同離子摻雜或缺陷條件下體系的電子自旋態(tài)密度和磁矩，結(jié)合實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果分析DMSs在不同微結(jié)構(gòu)條件下的磁耦合機(jī)制，著力解決國(guó)際上對(duì)磁性起源問(wèn)題存在的爭(zhēng)議，并對(duì)半導(dǎo)體缺陷不同微觀條件下的磁效應(yīng)給出深入的探索。論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.針對(duì)非過(guò)渡金屬氧化物中d0磁性起源的爭(zhēng)議問(wèn)題，實(shí)驗(yàn)選擇絕緣性的MgO和Al2O3單晶作為典型的d0磁性載體材料，利用分布式離子注入方法進(jìn)行非磁性陰離子摻雜和引入晶格缺陷，研究在

3、缺少載流子調(diào)控的條件下樣品的磁性和長(zhǎng)程磁有序的宏觀表現(xiàn)，分析束縛磁極子模型(BMP)在d0磁性起源和磁耦合相互作用中的適用性。實(shí)驗(yàn)以正電子湮沒(méi)技術(shù)為材料微觀結(jié)構(gòu)和缺陷的主要分析手段，結(jié)合X射線衍射(XRD)、次級(jí)離子質(zhì)譜(SIMS)等其它結(jié)構(gòu)表征方法，研究不同摻雜體系樣品的宏觀磁性表現(xiàn)與微觀結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)樣品中陽(yáng)離子空位引入局域磁矩并產(chǎn)生鐵磁耦合相互作用，證實(shí)了束縛磁極子模型可用于描述局域磁矩之間的耦合相互作用。提出了MgO中

4、的Mg空位在不同結(jié)構(gòu)條件下具有雙重磁耦合效應(yīng)的觀點(diǎn)，并得到磁性理論計(jì)算的證實(shí)。
　　2.寬禁帶半導(dǎo)體ZnO具有較高的過(guò)渡金屬離子固溶度和自旋注入效率使其成為自旋電子學(xué)領(lǐng)域的熱門材料。最具潛在應(yīng)用價(jià)值的Co或Mn摻雜ZnO體系由于磁性測(cè)量結(jié)果的多樣性導(dǎo)致機(jī)理闡述不清，阻礙了其在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用和發(fā)展，因此有必要從微觀結(jié)構(gòu)角度進(jìn)一步分析其磁性起源機(jī)制。實(shí)驗(yàn)采用脈沖激光沉積法(PLD)在藍(lán)寶石襯底上制備Co或Mn摻雜的ZnO薄膜，

5、并在全同生長(zhǎng)條件下制備純ZnO薄膜用于對(duì)比分析和N離子注入實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)以正電子湮沒(méi)技術(shù)結(jié)合其它結(jié)構(gòu)分析手段來(lái)研究樣品磁性表現(xiàn)與摻雜離子的關(guān)系，并且分析樣品缺陷變化對(duì)離子之間磁相互作用的影響。實(shí)驗(yàn)在Co摻雜ZnO的樣品中觀察到室溫鐵磁性和超順磁性共存的狀態(tài)，認(rèn)為室溫鐵磁性來(lái)源于Vo調(diào)節(jié)的Co-Co離子之間磁相互作用，超順磁性則與鐵磁性分布不均勻有關(guān)。Mn摻雜的ZnO樣品中僅有居里溫度小于50K的低溫鐵磁性存在，這一結(jié)果與理論計(jì)算Mn-O-M

6、n自旋間接交換作用相符合。N離子注入純ZnO薄膜的實(shí)驗(yàn)表明VZn可以在樣品中引入缺陷磁性，而中性的Vo卻與d0磁性起源無(wú)關(guān)。
　　3.實(shí)驗(yàn)采用離子注入方法在6H-SiC單晶中引入Zn離子并產(chǎn)生了一定的晶格缺陷。對(duì)比C離子注入6H-SiC樣品的磁性測(cè)量結(jié)果，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)缺陷本身可以產(chǎn)生局域磁矩并具有鐵磁相互作用。對(duì)Zn離子注入的6H-SiC樣品進(jìn)行階梯性退火發(fā)現(xiàn)隨退火溫度升高樣品的磁性先減小趨于消失，后重現(xiàn)并逐步增大至一定水平。樣品中缺

7、陷與Zn離子共存條件下的磁性表現(xiàn)無(wú)法用同一種起源機(jī)制進(jìn)行闡述。通過(guò)對(duì)樣品不同退火溫度條件下的微觀結(jié)構(gòu)分析，實(shí)驗(yàn)認(rèn)為兩個(gè)退火階段的磁性具有不同的來(lái)源，前者占據(jù)Si位置的Zn離子具有重要貢獻(xiàn)，后者則主要來(lái)源于O侵入與Si結(jié)合導(dǎo)致的大量Si空位。
　　4.為了進(jìn)一步探索DMSs磁性起源機(jī)制并對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行深入分析，我們采用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法分別對(duì)實(shí)驗(yàn)中涉及到的磁性結(jié)構(gòu)體系進(jìn)行理論計(jì)算。計(jì)算工作主要采用VASP軟件完成，

8、通過(guò)靜態(tài)性質(zhì)計(jì)算得到體系電子自旋態(tài)密度和基態(tài)能量，進(jìn)而對(duì)體系進(jìn)行磁性分析。結(jié)果表明MgO體系中的缺陷磁矩主要來(lái)源于Mg空位周圍O原子的2p電子自旋極化，并且證實(shí)了Mg空位與N或C離子之間具有完全不同的磁相互作用表現(xiàn)。ZnO樣品中的Zn空位可以產(chǎn)生局域磁矩并耦合形成長(zhǎng)程磁有序。完整晶格中的Co-Co(或Mn-Mn)之間磁相互作用具有穩(wěn)定的反鐵磁態(tài)，O空位可以對(duì)磁性離子耦合起調(diào)節(jié)作用。此外，我們對(duì)Al2O3和Zn離子摻雜的SiC單晶體系也進(jìn)