鈰鐵摻雜二氧化鈦—多壁碳納米管復(fù)合催化劑的制備、表征和光催化性能研究.pdf

1、納米固體材料的光學(xué)響應(yīng)性質(zhì)取決于其電子結(jié)構(gòu)，對(duì)于納米尺度的TiO2，其電子結(jié)構(gòu)與化學(xué)組成、原子排布以及物理結(jié)構(gòu)有關(guān)。二氧化鈦是最重要的一種光催化劑，隨著碳納米管復(fù)合材料研究領(lǐng)域不斷的拓展和深化，利用碳納米管改性二氧化鈦的研究得到迅速的發(fā)展。通過(guò)摻雜改變納米TiO2的化學(xué)組成可以實(shí)現(xiàn)對(duì)電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控。
　　 本研究利用混酸氧化法純化碳納米管，借助溶膠凝膠的優(yōu)勢(shì)及特點(diǎn)制備出摻雜鈰鐵的碳納米管和二氧化鈦復(fù)合催化劑。在純化碳納米管和制備

2、復(fù)合催化劑，通過(guò)XRD、SEM、FTIR、UV-Vis等表征手段對(duì)所得產(chǎn)物進(jìn)行測(cè)試，系統(tǒng)探討了實(shí)驗(yàn)條件對(duì)最終產(chǎn)物的影響，進(jìn)行了如下研究：
　　 (1)利用混酸氧化法，通過(guò)單因素實(shí)驗(yàn)考察純化碳納米管各實(shí)驗(yàn)條件(反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、混酸體積比)對(duì)最終產(chǎn)物的影響；并采用正交實(shí)驗(yàn)對(duì)單因素結(jié)果進(jìn)行優(yōu)化。單因素實(shí)驗(yàn)中顯示較好的實(shí)驗(yàn)條件為：反應(yīng)溫度130℃，反應(yīng)時(shí)間120min，混酸比3：1。純化碳納米管的質(zhì)量損失均隨著反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間和混

3、酸體積比的增大而增大?；焖嵫趸兓技{米管的正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明各因素對(duì)純化碳納米管質(zhì)量損失的影響大小順序?yàn)椋悍磻?yīng)溫度>混酸體積比>反應(yīng)時(shí)間。正交實(shí)驗(yàn)中較佳的反應(yīng)條件為：反應(yīng)溫度130℃，反應(yīng)時(shí)間105min，混酸比3:1。經(jīng)表征發(fā)現(xiàn)，碳納米管殘留的金屬催化劑顆粒和雜質(zhì)全部除去，并在碳納米管上引入了新的官能團(tuán)。
　　 (2)制備鈰鐵摻雜二氧化鈦.多壁碳納米管復(fù)合催化劑的較佳實(shí)驗(yàn)條件，分別是二氧化鈦和多壁碳納米管的質(zhì)量比為1:0.0

4、67，凝膠時(shí)間72h，煅燒溫度為450℃，摻鈰、鐵量分別為1.5％，1％(wt％)。通過(guò)表征，我們看到鈰鐵摻雜后的復(fù)合催化劑，表面為致密的二氧化鈦顆粒，無(wú)團(tuán)聚。同時(shí)紫外可見(jiàn)吸收光譜表明，鈰鐵摻雜的復(fù)合催化劑吸收光范圍已延伸至500nm處，具有明顯的紅移。
　　 (3)通過(guò)紫外光和可見(jiàn)光照射，考察MWCNTs-TiO2：x(0.5～2)％Ce，y(0.5～2)％Fe的催化活性和催化劑穩(wěn)定性。結(jié)果顯示，MWCNTs-TiO2:1.5

5、％Ce，1％Fe復(fù)合催化劑表現(xiàn)良好。在紫外光作用下，該催化劑催化氧化甲基橙90min后，甲基橙的脫色率即達(dá)到了95％，150min后脫色率達(dá)到99％；MWCNTs-TiO2:1.5％Ce，1％Fe在經(jīng)過(guò)反復(fù)4次共10h的反應(yīng)后，其催化氧化甲基橙的脫色率變化都小于5％。這表明在紫外光照射下，鈰鐵摻雜二氧化鈦-多壁碳納米管復(fù)合催化劑有很強(qiáng)的催化活性和優(yōu)異的穩(wěn)定性?？梢?jiàn)光下MWCNTs-TiO2：x％Ce，y％Fe活性評(píng)價(jià)中，在MWCNTs-