銅鎳合金納米催化劑在甲烷二氧化碳重整方面的應(yīng)用.pdf

1、社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,人口的劇增,對(duì)能源的供給提出了更高的要求。雖然我國(guó)一直在大力發(fā)展風(fēng)能、核能、太陽(yáng)能等清潔能源,但是,化石原料對(duì)能源的供給,仍是這個(gè)社會(huì)的長(zhǎng)期主題,短時(shí)間內(nèi)難以改變。眾所周知,化石原料的消耗會(huì)造成大量的二氧化碳排放,引起嚴(yán)重的溫室效應(yīng)。如何有效地利用二氧化碳,成為當(dāng)下研究的熱點(diǎn)。甲烷二氧化碳重整反應(yīng)可將溫室氣體二氧化碳和甲烷轉(zhuǎn)換為化工合成中非常重要的化工合成氣(一氧化碳和氫氣),不僅能保護(hù)環(huán)境,減輕溫室效應(yīng),還能形成巨大的

2、經(jīng)濟(jì)效益,近年來(lái)備受研究者們的關(guān)注。
　　過(guò)去的研究表明,鎳基催化劑為甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中最為廉價(jià)有效的催化劑。但是,鎳基催化劑積碳嚴(yán)重、抗燒結(jié)能力差等弱點(diǎn),阻礙了其在工業(yè)上的進(jìn)一步發(fā)展。雙金屬合金催化劑,由于金屬原子的協(xié)同效應(yīng),能夠顯著改善催化劑的催化性能。已有研究指出,貴金屬諸如鉑、鈀、銠等的摻雜,能夠有效提高鎳基催化劑在甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中的熱穩(wěn)定性和抗積碳能力。然而,貴金屬元素價(jià)格昂貴,儲(chǔ)量稀少,難以應(yīng)用到工業(yè)化生產(chǎn)中

3、。因此,合成具有良好催化活性和穩(wěn)定性的雙金屬催化劑顯得尤為重要。
　　我們成功地合成出兩種不同類(lèi)型的銅鎳合金納米催化劑,并將之應(yīng)用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中,取得了良好的效果。在第一個(gè)實(shí)驗(yàn)中,我們通過(guò)微乳法合成出銅鎳二氧化硅核殼包覆結(jié)構(gòu)。通過(guò)二氧化硅的包覆,我們解決了銅鎳合金納米顆粒粒徑不均一的問(wèn)題(5-50nm),成功合成出平均粒徑為12 nm的銅鎳合金納米顆粒。經(jīng)過(guò)催化性能測(cè)試,我們發(fā)現(xiàn),適量銅元素的摻雜能夠有效抑制反水氣反應(yīng)的

4、發(fā)生,提高催化反應(yīng)效率,并且二氧化硅殼層能夠起到阻止納米顆粒高溫?zé)Y(jié)的作用,催化劑顯示出良好的熱穩(wěn)定性。在第二個(gè)實(shí)驗(yàn)中,我們通過(guò)金屬硅酸鹽前體,設(shè)計(jì)出日冕型銅鎳二氧化硅負(fù)載型催化劑。該催化劑具有金屬納米顆粒粒徑小(平均粒徑7nm),金屬負(fù)載量大,比表面積大(400m2/g)等優(yōu)勢(shì),非常適用于甲烷二氧化碳重整催化反應(yīng)。此外,我們還對(duì)其生長(zhǎng)機(jī)理做了較為深入的分析,發(fā)現(xiàn)適量PVP的加入能夠有效調(diào)控催化劑的形貌。當(dāng)銅鎳之比為1/3時(shí),催化劑擁有