sp2雜化類型碳材料電極界面電化學(xué)研究.pdf

1、以sp2雜化碳為主體的石墨、碳納米管(carbon nanotubes,CNTs)、玻碳(glassycarbon,GC)等各種碳材料電極具有復(fù)雜多變的表面,尤其是含有豐富的含氧功能基團,從而表現(xiàn)出不同電化學(xué)性能;然而,對含氧功能基團和電極反應(yīng)動力學(xué)之間的關(guān)系迄今尚缺乏深入系統(tǒng)了解,這是碳材料界面電化學(xué)的基本問題之一。
　　 本論文針對這一問題,擬采用電化學(xué)活化與真空熱處理相結(jié)合方法,調(diào)控玻碳電極表面含氧基團的種類和比例,并以碳

2、納米管為對照;通過調(diào)查抗壞血酸(ascorbic acid,AA)、Fe3+/2+電化學(xué)分子探針的氧化還原行為,結(jié)合FTIR和XPS表征方法,研究體相結(jié)構(gòu)不同的sp2雜化碳電極的電子傳導(dǎo)動力學(xué)特性與表面含氧基團之間的共性問題。
　　 論文的第三章,通過電化學(xué)活化、真空加熱處理方法調(diào)控碳電極表面含氧基團,調(diào)查電化學(xué)活性含氧基團,以及電極對AA和Ve3+/2+電化學(xué)分子探針的氧化還原行為。實驗結(jié)果表明:電化學(xué)活性含氧基團可分為兩類,

3、其電化學(xué)氧化還原發(fā)生在不同的電位;高真空熱處理可有效調(diào)控表面含氧基團的種類,進而改變電極動力學(xué)性質(zhì);恒電位活化的玻碳電極比循環(huán)伏安活化的具有更佳的電子傳導(dǎo)動力學(xué)性質(zhì),其電催化氧化AA的活性點可能不僅涉及電化學(xué)活性的羰基(醌基),還包括其它活性位點(如H3P+-Cπ結(jié)構(gòu))。
　　 在第四章和第五章中,通過FTIR和XPS研究表面含氧基團的種類和比例分布。進一步證實了除羰基(醌基)外,羧基也可發(fā)生電化學(xué)氧化還原且還原產(chǎn)物可能不是甲醇